德克萨斯大学奥斯汀分校AM: 放电深度100%！三元合金实现无负极钠金属电池

钠金属电池（NMBs）实际应用受到钠金属负极不均匀电镀/剥离、固体电解质界面（SEI）不稳定和潜在的灾难性枝晶生长的阻碍。

在此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校David Mitlin教授、董晖等人通过重复冷轧和折叠制备了分散在电化学活性钠金属中的钠-锑-碲三元合金复合材料Na₂ (Sb_2/6Te_3/6Vac_1/6)，称为“NST-Na”，并将其用作钠金属电池负极。

这种新型合金化合物具有富含空位的热力学稳定的面心立方结构，可在广泛使用的碳酸盐和醚基电解液中实现最先进的电化学性能。其中，NST-Na负极在1M NaPF₆/G2电解液中可实现100% 放电深度（DOD），在15 mAh cm^-2和1 mA cm-2条件下可稳定电镀/剥离循环1000小时且库仑效率 (CE) 为99.4%。

具有NST-Na和Na₃V₂(PO₄)₃(NVP) 或硫正极的钠金属电池 (SMB) 具有改进的能量密度、循环寿命和 CE (>99%)，带有NST集流体和NVP的无负极电池每循环容量衰减率低至0.23%。

图1. NST-Na对称电池在深度循环条件下的电化学性能

冷冻电镜成像和断层扫描表明，钠金属填充自支撑亲钠NST骨架内的开放空间，导致其具有平坦表面的致密（无孔和无SEI）金属沉积物，而对照组的普通Na负极沉积由丝状枝晶和“死Na金属”组成，与孔隙和SEI混合。

DFT计算表明，NST的独特之处在于其表面上Na原子（而不是簇）的热力学稳定性导致平面润湿以及其自身的稳定性防止循环过程中分解。该工作阐述了有效控制金属生长行为对实现稳定无枝晶的钠金属负极的重要性，并为开发高性能金属负极提供了新的研究方向。

图2. NST对Na金属均匀电镀/剥离的作用机制

A Sodium-Antimony-Telluride Intermetallic Allows Sodium-Metal Cycling at 100% Depth of Discharge and as an Anode-Free Metal Battery, Advanced Materials 2021. 10.1002/adma.202106005

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