马骋Nano Letters：改善界面使固态电池实现与浆料涂覆电极相当的电化学性能

复合电极层内的电极-电解质接触问题是全固态锂电池面临的巨大挑战。为实现与基于液态电解液的锂离子电池相媲美的循环性能，上述固-固接触不仅需要足够彻底，而且还必须能够耐受重复循环。同时满足这两个要求极具挑战性。

中国科学技术大学马骋等发现外延可以有效地克服这种瓶颈，即使当电极在循环过程中经历重复的相变。

图1. Li₄Ti₅O₁₂与Li_0.33La_0.56TiO₃固态电解质的集成电极

研究显示，尖晶石和岩盐结构的电极都可以与钙钛矿Li_0.33La_0.56TiO₃固态电解质形成外延界面，并且这种原子紧密的界面能够承受尖晶石和岩盐相之间的重复转变。

因此，尽管在循环过程中固-固接触与结构变化通常被认为对电池性能有害，但外延Li₄Ti₅O₁₂-Li_0.33La_0.56TiO₃复合电极仍然具有与浆料涂覆电极相当的出色倍率性能、固液接触和优异的长期循环稳定性。这一发现表明，外延策略不仅能有效解决固态电解质的接触问题，而且具有相当广泛的适用性。

图2. 外延界面在原子尺度上形成的表征

凭借对不同晶体结构和重复相变的适应性，外延方法似乎是解决全固态锂电池电极-电解质接触问题的一种有效且广泛适用的策略。同时，还应该强调的是，目前的工作仅证明了该策略在复合电极层内的可行性。

然而，为构建全固态电池，复合电极层和分隔两个电极的固体电解质层之间的接触也必须紧密。外延方法是否仍然适用于这些界面仍然是一个悬而未决的问题。无论如何，这里报道的结果清楚地表明这是一个非常值得进一步探索的方向，目前作者正在进行一项针对复合电极层内以外的固-固接触的研究。

图3. 电化学性能比较

Atomically Intimate Solid Electrolyte/Electrode Contact Capable of Surviving Long-Term Cycling with Repeated Phase Transitions. Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00885