卡内基梅隆大学npj Comput. Mater.: 基于机器学习寻找单线态裂变预测模型

单线态裂变（SF），即一个单线态激子转化为两个三线态激子，可以显著提高太阳能电池的效率。经历SF的分子晶体很少，计算探索可能会加速SF材料的发现。然而，用多体微扰理论（MBPT）计算分子晶体的激子特性对于大规模材料筛选是不切实际的。

图1. 分层筛选工作流程

在此，美国卡内基梅隆大学Noa Marom等人使用确定独立筛选和稀疏算子（SISSO）机器学习算法来生成计算效率高的模型，该模型可以预测101种多环芳烃（PAH101）数据集的SF的MBPT热力学驱动力。

其中，SISSO机器学习算法通过结合物理动机的主要特征来生成具有不同复杂程度的模型。随后，通过交叉验证的线性回归选择最具预测价值的模型。结果显示，生成的最准确模型产生的训练集均方根误差（RMSE）低于0.2 eV，其准确性远远超过了人类生成的基于单分子和晶体SF驱动力的DFT估计基准模型。

此外，性能最佳的模型具有近乎完美的分类精度，可用于确定给定材料是否是有前途的SF候选者。基于模型准确性与主要特征评估的计算成本考虑，作者最终提出了一种分层筛选方法来缩小候选池。

图2. 模型选择和性能评估

此外，给定材料的不同模型预测之间的差异可以用作不确定性的度量。某种材料的SISSO模型预测的巨大差异可能表明，为了模型再训练和改进的目的，它应该被选择用于GW + BSE计算，即使它不是一个有前途的SF候选材料。最后，作者在PAH101数据集中发现了三种以前没有报道过的潜在有前途的SF材料：BCPP、TBPT 和 DPNP。

研究表明，BCPP具有与并四苯相当的热力学驱动力，但电荷转移（CT）特性显著降低，表明它可能经历缓慢的单线态裂变。TBPT和DPNP具有介于并四苯和并五苯之间的热力学驱动力和高度的单线态激子CT特性，这表明它们可能比并四苯经历更快的SF，并且比并五苯具有更小的能量损失（更高的能量效率）。BCPP、TBPT和DPNP属于迄今为止尚未在SF背景下研究过的化学家族，这可能有助于将实验工作引导到新的方向。

图3. 三种SF候选材料的晶体结构

Finding predictive models for singlet fission by machine learning, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00758-y

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