天大陶莹AFM：高室温离子电导率的原位聚合凝胶聚合物电解质

钠金属电池（SMBs）是低成本但高能量存储应用有希望的候选者。当液态电解质(LEs)被凝胶聚合物电解质(GPEs)取代后，SMBs的长期稳定性和安全性都会大大提高。然而，GPEs较低的室温（RT）离子电导率和较差的界面相容性严重限制了它们的实际应用。

天津大学陶莹等通过原位聚合开发了一种具有优异界面相容性和高室温离子电导率的聚丙烯酸丁酯基GPE。

图1. PBA基GPE的原位制备过程示意图

该GPE是通过在组装电池中热聚合丙烯酸丁酯(BA)单体原位合成的，所得GPE的室温离子电导率高达1.6 mS cm^-1，其离子电导率也表现出优异的温度适应性，在50 °C时为3.4 mS cm^-1，在0 °C时为0.6 mS cm^-1，并可有效抑制钠枝晶的生长。此外，所得GPE具有高达 4 V 的电化学稳定窗口，可满足SMBs的正极需求。

研究显示，采用这种GPE组装的Na||GPE||Na对称电池的临界电流密度可达1 mA cm^-2，并在室温下以0.2 mA cm^-2的电流密度可稳定循环900 h以上。

图2. Na||GPE||Na对称电池的表征

此外，这项工作还证明了聚合物重复单元中的C=O基团优先溶剂化GPE中的Na⁺，并导致Na溶剂化能比液态电解质低，这提供了更容易的去溶剂化并进一步在SMBs中提供更高的倍率性能。

此外，NVP||GPE||Na软包电池也表现出稳定的循环和优异的柔韧性，进一步证明了其广泛的适用性。这项工作不仅为开发室温SMBs提供了可靠的GPE，而且还为聚合物框架在SMBs倍率性能中的作用提供了新的见解。

图3. SMB的电化学性能和Na⁺的溶剂化结构