白莹/赵慧玲Adv. Sci.：多功能压电LiTaO3涂层使富镍正极稳定循环

具有高能量密度的富镍正极被认为是先进锂离子电池有希望的候选者，但由于界面不稳定性、结构退化、应力-应变积累以及晶间裂纹导致的容量急剧下降和差结构稳定性，它们的商业应用陷入困境。

河南大学白莹、赵慧玲等将压电LiTaO₃(LTO)层轻松沉积在Li[Ni_xCo_yMn_1-x-y]O₂ (x=0.6, 0.8)正极上，以提高其电化学性能。

图1 LTO改性富镍正极的制备及表征

研究显示，通常情况下，NCM811-LTO正极在0.1 C下经过200次循环后表现出71.8%的容量保持率，远高于其原始对应物(59.7%)。此外，即使在10 C下，NCM811-LTO也能提供129.9 mAh g^-1的更高放电容量，与原始正极(79.8 mAh g^-1)形成鲜明对比。电化学性能和倍率容量的同步提升意味着富镍正极的结构稳定性和锂动力学可能通过LTO修饰得到改善。

原位XRD、有限元分析和循环后的形态表征表明，通过减轻应力-应变的积累以及LTO层的屏蔽作用，可以有效地提高体相和表面结构的稳定性。EIS研究、CV测试和第一性原理计算表明，LTO层的动力学行为增强可归因于LTO压电特性产生的局部感应极化电场和降低的扩散势垒。

图2 电化学性能

总之，引入的压电LTO表面层对富镍正极的积极影响可概括为以下几个方面：

1）在界面处提供局部控制器以调节充放电过程中的Li⁺扩散；

2）通过LTO修饰层的固有压电特性原位转换和利用块状活性材料不可避免的应力应变，从而有助于晶体结构的稳定性；

3）通过引入局部电场，有效缓解富镍材料高度脱锂状态下的晶格坍塌；

4）作为物理隔板，通过避免电极和电解质之间任何可能的副反应来改善界面不稳定性。

这项工作建立的压电LTO改性的多功能性不仅为通过提高结构和电化学稳定性来加速其商业应用提供了一种有效而实用的策略，而且为充分利用下一代电极材料的发展铺平了道路。

图3 原位XRD表征

Surface Coupling between Mechanical and Electric Fields Empowering Ni-Rich Cathodes with Superior Cyclabilities for Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202200622

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