干货！Matter观点：机器学习如何加速卤化物钙钛矿商业化和规模化？

第一作者：Rishi E. Kumar

通讯作者：David P. Fenning, Tonio Buonassisi, 刘哲

通讯单位：加州大学圣地亚哥分校、麻省理工学院、西北工业大学

在不到20年的时间里，研究人员将单结卤化物钙钛矿光伏（PV）器件的AM1.5 效率提高了25% 以上，此外还展示了在包括发光二极管和光电探测器在内的其他光电应用中的优异性能。然而，很少有成功的大规模钙钛矿商业生产的例子，部分原因是围绕钙钛矿不稳定性的担忧。因此，卤化物钙钛矿的进一步商业化需要显著提高“技术准备水平”，通常需要十年或更长时间。最近，机器学习（ML）已成为解决复杂诊断和优化问题的有用工具，那么ML方法能否帮助克服卤化物钙钛矿商业/规模化所面临的挑战？

为此，美国加州大学圣地亚哥分校David P. Fenning联合麻省理工学院Tonio Buonassisi教授、西北工业大学刘哲教授（共同通讯）等人总结了阻碍卤化物钙钛矿商业化的实际挑战，并讨论总结了机器学习（ML）如何提供帮助的观点：（1）融合机构和人类专业知识的主动学习算法有助于稳定和快速更新基准制造流程；（2）使用基于ML的分类工具的计算机成像方法可帮助缩小大小面积设备之间的性能差距；（3）推理方法可通过协调多个数据流和模拟来帮助加速根本原因分析，将研究工作集中在概率最高的领域。

因此，为了应对其中的许多挑战，需要对现有 ML方法进行渐进式而非激进式的调整。作者提出了产学合作如何帮助调整“现成的”ML工具以适应特定的行业需求：即通过揭示底层机制进一步改善过程控制，并在未来开发新型ML算法以更好地驾驭广阔的材料选择空间。该工作以“Opportunities for machine learning to accelerate halide-perovskite commercialization and scale-up”为题发表于国际顶级期刊Matter（IF=15.589）。

要点1：钙钛矿工业化生产面临的挑战

通过与全球工业界的讨论，作者注意到业内对跨越“技术准备水平”（TRL）努力的持续关注，涵盖了“流程开发阶段”到后来的“制造放大阶段”。为此，作者在以下挑战中提炼和阐明了行业需求：

（1）维持稳定的基准流程（以效率和环境稳定性衡量）并经常更新流程；

（2）实现接近小面积器件的大面积器件或大规模制造；

（3）解决性能不佳的根本原因并评估工艺或设备架构修改带来的性能改进；

（4）培养内部数据科学人才。

图1. 大规模制造钙钛矿面临的挑战

要点2：ML方法如何加速钙钛矿产业化？

由于产业界重视降低风险，因此作者针对以上几点挑战强调了现有的ML方法在钙钛矿或一般制造业中的应用：

（1）开发、维护并升级基准工艺

开发基准钙钛矿制造工艺可能是一项成本高昂的优化工作，需要在由各种器件层和相应的工艺条件组成的高维设计空间中进行优化。其中，包括贝叶斯优化（BO）在内的主动学习提供了一种以较小的实验预算确定最佳钙钛矿工艺条件的方法。此外，主动学习在指导候选钙钛矿材料的高通量计算筛选方面也是有效的。一旦建立了基准流程，就必须针对外部变化（如制造环境、化学前体、操作员/工具等的变化）对其进行跟踪和维护。应用于制造业的BO研究不仅侧重于确定性能最高的工艺流程，而且还侧重于确定最稳健的工艺，这可通过识别性能参数中相对平坦的平台来实现。

（2）扩大化生产

计算机视觉提供了对空间和时间不均匀性的快速识别，计算机视觉与ML相结合可预测不均匀性对器件性能的影响且提出过程控制修正建议。完善的成像处理工具利用ML在处理大型像素数据集方面的优势，因此为监测、量化和控制大面积器件中的空间变化参数提供了有效途径。基于ML方法，有可能在生产线早期实现性能预测改进、及早检测过程偏差和质量事故及更有效的预防性维护。

图2. 用于钙钛矿商业化的现有ML工具

（3）针对性能不佳进行故障排除并估计性能改进

太阳能电池性能不佳的根本原因可通过物理模拟与电流-电压曲线测量相结合来提取。但是，这种故障排除方法可能既耗时又不确定，因为模拟拟合变量的数量可能很大，并且两个或多个限制因素经常结合起来限制性能。如果提供一个物理模型来模拟系统对实验输入的响应，贝叶斯推理可在该模型背景下理解物理实验的结果，从而从故障分析中提取根本原因。此外，ML模型还可帮助工程师在制造或稳定性测试过程中建立表征结果之间的相关性及最终性能参数的优点，从而节省时间和资源，最终找到性能的早期预测指标。

（4）培养内部数据科学人才

对于钙钛矿制造商而言，不提高现有员工在ML方法方面的技能不仅会带来机会成本，而且还会带来时间风险。以下是提高应用ML技能的一些资源：

一、ML教程和实际示例存储库越来越多，如MLOps和Accelerated Materials Development for Manufacturing；

二、上述示例通常包括GitHub或Papers with Code等存储库上的开源代码，Stack Overflow是一个最有用的故障排除社区；

三、为了跟上文献的步伐，建议访问arXiv预印本的摘要，如Google Scholar。此外，社交媒体也是预印本的一种非常有效的分享渠道。

要点3：展望未来钙钛矿领域的ML技术

目前正在发展中的ML学术研究将有助于钙钛矿的商业化，提供新的和潜在的变革性工具：（1）成功的逆向设计可发现新的钙钛矿成分空间，从而提高环境稳定性、在更广泛的光照条件下保持高性能、去除铅、提高制造过程中对时间和空间变化的弹性等；（2）成功的“知识提取”，即从ML模型中获得更大的物理洞察力可使研究人员更好地接受ML方法并更好地概括结果；（3）迁移学习可加速生产线之间或同一生产线内随时间的配方适应性、新工艺从研发到制造及在具有相似输入和输出参数的制造方法之间的转移；（4）自然语言处理（NLP）的进步可促进将新发布的流程以编程方式提取和部署到研发中，从而增强上述ML工具。

图3. 展望用于钙钛矿商业化的ML工具

Opportunities for machine learning to accelerate halide-perovskite commercialization and scale-up, Matter 2022. DOI: 10.1016/j.matt.2022.04.016

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.04.016