开发具有成本效益和长寿命的可充电铝离子电池（AIB）显示出可持续能源存储应用的广阔前景，然而，缺乏具有高容量、良好循环稳定性和铝载体离子可逆传输的正极材料一直是阻碍其实际应用迫在眉睫的挑战。
在此，澳大利亚昆士兰大学王连洲教授、罗彬及Yusuke Yamauchi等人首次提出了一种名为聚(4,5-二氢菲并[4,5abc]吡嗪[2,3-i]吩嗪-10,15-二酮)的含氮杂环醌聚合物，并将其作为高性能可充电AIB的一种新型有机正极材料。该聚合物具有协同氧化还原活性的C=O/C=N中心和π-共轭的杂环共轭聚合物纳米结构，由该聚合物正极、铝金属负极及低成本AlCl3/尿素电解液组成的铝有机电池展示了在充电/放电过程中C=O和C=N官能团与铝载体离子之间的氧化还原相互作用。
DFT研究和异位研究表明，聚合物中熔融的C=N位点不仅有助于良好的π共轭结构，而且增强了C=O位点的氧化还原反应活性，使该聚合物在AlCl3/尿素电解液中的每个重复单元可容纳多达4个AlCl2(urea)2+。
此外，碳纳米管与聚合物的进一步结合不仅在正极中建立了稳定的离子/电子传输网络，而且使聚合物具有更多可用的活性位点以吸附铝载体离子。得益于协同的C=O和C=N氧化还原位点、π共轭刚性结构和导电CNTs通路，聚合物正极在0.1 A g-1的电流密度下具有295 mAh g-1的高放电容量和出色的循环性能，在1 A g-1循环4000次后容量保持为 85 mAh g-1。在不同电流密度下的能量密度分别为413、291、214 和168 Wh kg-1，展现出有竞争力的高性能。
电化学动力学分析表明，电极中的电荷存储主要受离子扩散和电容过程的控制，有利于快速 AlCl2(urea)2+存储和显著的长期循环性。总之，本研究强调了具有多个氧化还原中心的杂原子π共轭聚合物在使用低成本电解液实现高性能AIB方面的前景。
Heterocyclic Conjugated Polymer Nanoarchitectonics with Synergistic Redox-active Sites for High-performance Aluminium Organic Battery, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202203646
原创文章，作者：v-suan，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/14/2f344ac5f6/
