刘喜正/时喜喜Adv. Sci.：富含硫化物的SEI层助力SiO/C负极-20℃运行！

氧化硅/石墨(SiO/C)复合负极是超过400 Wh kg^-1的下一代锂离子电池有希望的候选者之一。然而，低温下的快速容量衰减和潜在的安全风险限制了它们的广泛实际应用。

天津理工大学刘喜正、时喜喜等报道了在SiO/C负极表面制备富含硫化物的固体电解质界面(SEI)层，以提高低温下的可逆锂存储性能。

图1 改性层的TOF-SIMS分析

具体而言，通过将SiO/C复合负极与锂负极组装成半电池，并在含亚硫酸酯的电解液(1 m LiTFSI-EC/DMS/DES+FEC 10 vol%)系统中进行预循环即可获得富含硫化物的SEI层。该SEI层具有高界面能和机械强度，可适应SiO/复合负极的大体积变化。

与传统的SEI层不同，该改性层由具有三个连续层的无机-有机混合组分组成，其中ROSO₂Li、ROCO₂Li和LiF均匀分布在每一层上。富含硫化物的有机层可有效地防止商业电解液分解产物对活性物质的腐蚀，并引导LiPO₂F₂的形成，而富含LiF的无机层则促进了Li⁺在低温下的均匀沉积。作者通过DFT计算进一步验证了通过有机层的均匀锂离子沉积和梯度扩散行为。

图2 -20°C下的长循环性能

因此，具有改性层的SiO/C复合负极(M–SiO/C)与LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂正极结合后，在-20 ℃下初始循环的放电比容量为135 mAh g^-1，容量保持率为室温下的73%，经过200次循环后，容量保持率仍然是第5次循环的95.3%。总之，这项工作阐明了对界面化学的更深理解，并为设计用于长期循环充电电池的电极/电解质界面提供了合理的科学原理。

图3 -20 °C下循环50次后SiO/C负极的SEI分析

Hierarchical Sulfide-Rich Modification Layer on SiO/C Anode for Low-Temperature Li-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104531

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