潘锋/杨卢奕/赵岩Small Methods：仿生粘结剂构建硅基负极的稳健导电网络

由于电化学过程中的严重体积变化，Si基负极由于导电网络坍塌而导致循环性能差。在这方面，充分利用硅基负极容量潜力的一个关键策略是通过合理的粘结剂设计构建一个坚固的导电网络。

在此，受儿茶酚化合物对贻贝的特殊粘附蛋白影响的启发，北京大学深圳研究生院潘锋教授、杨卢奕副研究员及英国帝国理工学院赵岩等人设计了一种水溶性聚芴型导电三元共聚物（PFPQDA），由10 mol% 的多巴胺官能化芴结构单元（DA）和10 mol% 的聚芴型（PF）主链中的菲醌（PQ）基团组成。三嵌段共聚物PFPQDA不仅表现出从PFPQ-COONa（PFPQ）继承的良好导电性，而且还由于邻苯二酚基团的改性表现出优异的粘合性能。

因此，由于三嵌段共聚物粘结剂的优异性能，Si/PFPQDA的容量在0.1 C时经过150次循环后几乎没有衰减（2523 mAh g^-1，容量保持率为 96%），优于 Si/PFPQ（1930 mAh g^-1, 75%）和 Si/聚丙烯酸（PAA）（642 mAh g^-1, 26%）。

图1. Si/PFPQDA和Si/PFPQ的形态发展机制

作者使用SEM进一步研究PFPQDA对Si电极形貌的影响并揭示了Si/PFPQDA 和Si/PFPQ的形态发展机制：PFPQ分子链之间的相互作用太弱而无法保持Si电极的完整性，在重复（脱）锂化过程中导致容量不可避免的衰减。然而，引入的DA部分可以成功地促进PFPQDA聚合物链段之间的各种动态氢键相互作用，这可能与PFPQDA和Si颗粒之间的强共价键形成协同效应，并有效地适应循环过程中活性材料的体积变化。

因此，在0.4 A g^-1下循环时，SiO_x/AB/PFPQDA的初始容量为1362 mAh g^-1，循环200次后容量保持率为80%，优于SiO_x/AB/PFPQ（62%）和SiO_x/AB/PAA（49%），表明了该粘结剂的工业实用性。因此，这种仿生概念可以进一步应用于其他高性能硅基负极的导电粘结剂设计。

图2. 使用不同粘结剂的商业SiO_x负极的性能

Bio-Inspired Binder Design for a Robust Conductive Network in Silicon-Based Anodes, Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202101591

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