Nat. Commun.: 乙炔氢氯化金属催化剂碳载体的设计

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Nat. Commun.: 乙炔氢氯化金属催化剂碳载体的设计
乙炔氢氯化是聚氯乙烯制造的关键工业过程，几十年来，碳一直是乙炔氢氯化反应的常用载体。然而，由于碳和金属纳米结构之间复杂的相互作用，迄今为止还没有明确的制备标准。
苏黎世联邦理工大学Javier Pérez-Ramírez教授团队通过系统地改变碳的孔结构和表面功能化，同时保留活性金属位点，解析了碳在Pt基、Ru基和Au基加氢催化剂的活性和稳定性中的作用，并得出了最佳碳载体设计的描述符。
在此基础上，作者开发出了一种Pt单原子催化剂，与最先进的催化剂体系相比，该催化剂在两倍加速失活条件下具有稳定的催化性能，标志着朝着可持续PVC生产迈出了关键一步。
Nat. Commun.: 乙炔氢氯化金属催化剂碳载体的设计
图1. Pt/C催化乙炔氢氯化反应活性描述符
对比不同碳载体负载的Pt的催化性能发现，碳的孔结构明显影响了催化活性。对比化学吸附实验，无活性的催化剂在30 ºC时具有适中的反应物吸附量，但是在200 ºC的反应温度时吸附量很低，表明与高活性催化剂相比其与乙炔的相互作用强度较弱，因此最小乙炔吸附量是关键的活性描述符，乙炔吸附能力又和可接近的微孔孔体积相关。
作者通过球磨无活性的Pt/CeO2和AC制备了有活性的Pt/CeO2-AC催化剂，该催化剂中Pt从CeO2向AC迁移，形成了AC负载的Pt活性位点，AC具有更好的乙炔吸附能力，因此证明通过提升乙炔吸附能力可以提升催化活性。
随着反应进行，积碳形成导致微孔孔体积降低，进而削弱乙炔吸附能力、导致催化活性降低。结焦率和微孔堵塞率与酸性氧基团的密度密切相关，因此酸性氧基团的密度是稳定性的描述符。总的来说，以上结果表明碳载体的活性和稳定性分别为：较大的可接近的微孔孔体积（孔径大于0.7 nm）和较低的酸性氧基团密度。
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图2. Pt/C催化乙炔氢氯化反应稳定性描述符
Design of Carbon Supports for Metal-Catalyzed Acetylene Hydrochlorination. Nat. Commun. 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24330-2.

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