南开李国然AEM：将活性物质用作隔膜涂层实现高性能锂硫电池

锂硫电池的成功将减少锂离子电池广泛采用带来的预期钴、镍资源挑战。不幸的是，可溶性多硫化物的穿梭效应带来了许多问题。使用功能性隔膜在正极侧锚定或阻断多硫化物是解决此问题的主要策略。然而，封端的多硫化物会逐渐聚集在隔膜上，形成所谓的“死硫”并退出循环。

南开大学李国然等提出了一种多功能隔膜，该隔膜能够催化活化封闭的多硫化物，以防止“死硫”的形成，并有助于提高容量。

图1 多功能隔膜示意图

具体而言，基于蒙脱石(MMT)和硒掺杂的硫化聚丙烯腈(Se0.06SPAN)的双组分复合材料覆盖在聚丙烯隔膜上用作多功能涂层。MMT具有典型的层状结构，可以限制多硫化物的穿梭，进一步，Li-MMT具有较低的锂离子扩散势垒和对多硫化物的强吸附能力，有利于锂离子的迁移和多硫化物的锚定。

另一种成分Se_0.06SPAN是锂硫电池在碳酸酯基或醚基电解液中的活性正极材料，其中在SPAN中掺杂Se可以显著提高SPAN的离子和电子电导率。因此，MMT的层状结构有效地锚定了溶解的多硫化物，而不会阻碍锂离子的传输。同时，它作为一个框架来缓冲Se_0.06SPAN在充电和放电过程中的体积变化。

另外，负载在MMT上的Se_0.06SPAN通过降低不溶性Li₂S和可溶性Li2Sx的势垒来加速锚定多硫化物的转化并激活“死硫”。特别是Se_0.06SPAN及其与锂的反应产物都可以催化多硫化物的转化，服务于整个电化学过程。更重要的是，与传统的隔膜改性剂不同，Se_0.06SPAN可以通过快速转化反应为Li-S电池贡献容量。

图2 电化学性能

此外，通过连续涂布法大规模生产的Se_0.06SPAN@PP隔膜具有优异的化学和机械稳定性、高柔性和适用性。受益于上述优势，采用Se_0.06SPAN@PP隔膜的Li-S电池在1 C倍率下在1000次循环中实现了每循环0.034%的低容量衰减率和在26.75 mg cm^–2的高硫负载下的超高面积容量（33.07 mAh cm^-1）。此外，Se_0.06SPAN@PP隔膜也可以多次重复使用，并且电化学性能稳定。

另外，基于开发的隔膜的大型软包电池在贫电解质条件(8 µL mg^-1)下循环20次后的放电容量为741 mAh g^-1。总之，这项工作为开发高能量和长寿命的锂硫可充电池提供了一种简单有效的策略。

图3 Se_0.06SPAN@PP隔膜的稳定性和实际应用

A Sustainable Multipurpose Separator Directed Against the Shuttle Effect of Polysulfides for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200160

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