大牛Archer教授Nature子刊: 通过离子-低聚物界面实现快充水系锌电池！

水系锌电池因其具有成本效益和安全电力存储的潜力而引起了人们的兴趣。然而，金属锌在水系电解液中仅表现出中等的可逆性。

在此，美国康奈尔大学Lynden A. Archer教授等人报道了一种在单电池内Zn金属负极上原位形成的动态、纳米厚的离子-低聚物界面，通过全面抑制不稳定性（化学、形态和流体动力学）提供了一种强大和通用的方法来抑制非平面锌沉积。

研究表明，通过具有小Damkohler数（Da）的离子-低聚物界面能够在水系电解液中以高达160 mA cm^-2的电流密度实现高度可逆的Zn电极，这与极限电流密度（≈ 100 mA cm^-2）处于同一数量级，比报道的水系Zn电极最高值高约4倍。通过设计Zn²⁺ -卤化物离子-聚乙二醇（PEG）复合物，可逆界面离子-低聚物吸附可以满足实验和理论要求。

小Da表明离子-低聚物吸附层可以有效调节界面离子运动，这种离子调节作用可以同时应用于正负极两侧。石英晶体微天平、核磁共振和伏安法测量证实，该界面膜与电解液中溶解的低聚物存在动态平衡。

图1. 锌负极和快速充电水系电池的恒电流循环行为

当与转换型正极（I₂、活性炭AC）配对时，该动态离子低聚物复合物能够在高活性材料利用率下使电池实现赝电容器般的寿命（> 12000次循环）。此外，采用20 μm薄锌负极的快充软包电池在56 mA cm^-2的充电电流密度下可运行超过100次循环。即使不努力优化其性能，软包电池的比能量也高达555 Wh kg^-1_AC（151 Wh kg^-1_Zn+AC），这说明了离子低聚物电解质概念的可扩展性。

作者研究了 Zn||MnO₂水系电池作为扩展案例，发现其在160 mA cm^-2的充电电流密度下也实现了超过1000次的长期循环性能，这意味着该离子低聚物配合物在正负极两侧的通用性。作者还探索了将原位形成的离子-低聚物纳米界面策略应用于非水系电化学储能系统（如Li||I₂电池）的可能性，在40 mA cm^-2的电流密度下证实了该电池的可逆运行。

图2. 不同化学成分的锌电池正极的快速充电过程

Production of fast-charge Zn-based aqueous batteries via interfacial adsorption of ion-oligomer complexes, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29954-6