大连理工Angew. : 等离子体调控h-BN局域环境用于丙烷氧化脱氢

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大连理工Angew. : 等离子体调控h-BN局域环境用于丙烷氧化脱氢
六方氮化硼（h-BN）由于其在丙烷氧化脱氢中的高烯烃选择性受到了广泛关注，不过，商业h-BN的高结晶度和活性位点的难以辨认阻碍了h-BN活性的进一步提升。
对此，大连理工大学陆安慧教授和易颜辉副教授团队使用四种等离子体（N2、O2、H2、Ar）调控h-BN的局域环境，其中N2处理的BN表现出极高的活性，光谱结果发现三硼中心的N缺陷在丙烷转化中扮演者重要的角色，而在O2处理BN中BOx物种的烧结导致了催化活性的降低。
N2等离子体处理得到的BN表现出最好的催化活性，520 ºC时丙烷转化率达到26.0%，烯烃选择性高达89.4%，烯烃产率达到了1.99 g g-1 h-1。相比之下，O2等离子体处理得到的BN在520 ºC丙烷转化率最低，不过该样品在低温时表现出最高的丙烷转化率，可能由于O2等离子体处理时引入了一些活性位点。
大连理工Angew. : 等离子体调控h-BN局域环境用于丙烷氧化脱氢
图1. 催化性能测试
结构表征发现，催化剂制备过程中产生了缺陷，N2等离子体处理后缺陷进一步增多。EPR表征发现BN中存在三硼中心（TBC）和单硼中心（OBC）这两种缺陷，并且TBC缺陷和反应速率呈正相关，说明这种缺陷在丙烷脱氢反应中扮演者更重要的角色。
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图2. 光谱学表征
Plasma Tuning Local Environment of Hexagonal Boron Nitride for Oxidative Dehydrogenation of Propane. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI: 10.1002/anie.202106713.

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