​李隽/路战胜ACS Catal.: M1/PMA单原子电催化剂理论检验—超高性能的HER和OER

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​李隽/路战胜ACS Catal.: M1/PMA单原子电催化剂理论检验—超高性能的HER和OER
开发具有优异催化活性的经济高效电催化剂对于析氢反应(HER)、析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)来说至关重要。单原子催化剂(SAC)具有金属原子利用率高、活性位点单一和金属-载体相互作用强以及实现高催化性能和选择性的巨大潜力等优点，是工业催化领域的突破性进展。
清华大学李隽和河南师范大学路战胜等人使用基于第一性原理的计算研究了磷钼酸(PMA)簇上负载的一系列SAC对HER、OER和ORR的电催化性能。
​李隽/路战胜ACS Catal.: M1/PMA单原子电催化剂理论检验—超高性能的HER和OER
单金属原子吸附最合理的位点是PMA簇上的4H (4-fold hollow)位点。由于单金属原子吸附具有更高的稳定性和催化活性，因此可以通过催化实现快速的电子转移动力学。
主要是Pt1 /PMA、Ru1/PMA、V1/PMA和Ti1 /PMA通过Volmer-Heyrovsky途径实现了近乎理想的ΔGH*值(ΔGH* = 0)，从而实现了对HER的良好催化性能。Co1/PMA (0.45 V)和Pt1/PMA (0.49 V) 可以作为 OER的活性和选择性催化剂，其过电位与MoC2、IrO2和RuO2相当。
​李隽/路战胜ACS Catal.: M1/PMA单原子电催化剂理论检验—超高性能的HER和OER
非贵金属Fe1/PMA SAC是一种很有前景的ORR 电催化剂，其过电位为0.42 V，低于Pt 催化剂的过电位(0.45 V)。此外，Pt1/PMA是用于整体水分解(HER过电位为-0.02 V和OER过电位为0.49 V)和金属-空气电池(ORR过电位为0.79 V)的多功能电催化剂。
进一步扩展到计算Co1对 OER和Fe1对ORR的优异催化性能的动势能垒，所有质子耦合电子转移(PCET)步骤中的动力学激活势垒值与热力学结果非常吻合。结果表明，PMA簇是HER、OER和ORR的有前途的单原子载体，并提供低成本和高效的电催化活性。
Theoretical inspection of M1/PMA single-atom electrocatalyst: Ultra-high performance for water splitting (HER/OER) and oxygen reduction reactions(OER). ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01294

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