由于安全和高能量密度,固态锂金属电池(SSLMBs)引起了研究人员的兴趣,特别是利用高镍层状正极LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)与固态聚合物基电解质(SPE)耦合。然而,基于SPE的SSLMB与NCA正极的应用仍然受到NCA正极与固态电解质之间物理接触不足的影响,这造成正极-电解质界面处的高接触电阻,从而导致NCA脱锂/锂化动力学不均匀。
国防科技大学Qingpeng Guo、韩喻、郑春满、江汉大学桑鸿乾等报道了通过结合固体复合正极的相场模型和凝胶共聚物官能团与NCA颗粒之间的螯合化学,在正极-电解质界面上设计快速离子传输中间层(PGII-NCA)。
首先相场模型结果表明,低界面电阻将促进固体复合正极中电场和锂离子的均匀分布。在建模结果的基础上,作者设计了一种名为PGII的螯合共聚物凝胶,以降低NCA正极和固态电解质之间的界面电阻,PGII功能层有一个亚氨基二乙酸(IDA)部分,其具有很强的吸电子能力,可以通过螯合作用与NCA粒子产生分子水平的相互作用。
因此,该层有效地稳定了离子传输通道,降低了界面电阻,同时抑制了过渡金属离子的溶解,从而实现了正极材料更长的循环寿命。
利用NCA上PGII层的优势,与原始电池相比,具有PGII-NCA正极和锂金属负极的固态电池获得了高正极材料利用率和出色的循环性能。基于PGII-NCA正极的SSLMB可提供156.4 mAh g-1的高容量,并在室温下循环100次后保持91.3%的容量。这项工作表明,通过NCA颗粒上离子传输中间层进行精确的界面改性可以有效地制备固体复合正极的正极/固态电解质界面,从而为高能量密度SSLMB的实际应用铺平道路。
Design of a Fast Ion-transport Interlayer on Cathode-Electrolyte Interface for Solid-State Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.016
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