王成新/雷丹妮EnSM：原位形成纳米锂铝合金负极实现高能锂金属电池！

可充电锂金属电池（LMB）的实际应用受到锂沉积不均匀和无限副反应的限制。在实际场景中，电池温度升高可能会加剧副反应并显著降低电池效率。

为此，中山大学王成新教授、雷丹妮副教授等人报道了一种通过金属乙醇盐（Al(EtO)₃、Sn(EtO)₂和Mg(EtO)₂）的锂热还原来合成锂合金负极（Li-Al、Li-Sn 和 Li-Mg）的新颖而简单的方法。根据元素的电负性和报道值，Li-Al的键能小于Li-Sn，表明其具有较高的亲锂性。虽然Li-Mg和Li-Al的键能几乎相同，但产物中存在的许多副产物不利于在循环过程中获得Li的均匀沉积。

此外，成核过电位的实验结果也证实了这一点。因此，作者使用基于Li-Al合金的高亲锂性锂负极来提高LMB的循环稳定性。与纯锂负极相比，纳米Li-Al负极（NLA）中原位形成的Li-Al合金的均匀分布可以提供快速离子扩散通道并降低Li的成核潜力，从而诱导均匀Li沉积。

图1. NLA-20和纯Li的SEM图像和SEI组成

此外，SEM表征进一步证实了NLA-20（Al含量为20%）可以减少副反应并促进锂的均匀沉积，XPS结果表明NLA-20上产生了更薄更致密的SEI膜。因此，NLA-20||NLA-20对称电池在60 °C、电流密度为0.5 mA cm^-2、面积容量为1 mAh cm^-2的条件下表现出异常低的过电位（5 mV）和超长的循环寿命（1100小时）。当与NCM622正极（8.8 mg cm^-2）配对时，全电池在0.3/0.5 C（充电/放电）下循环490次后可提供72% 的容量保持率。

此外，高质量负载的NCM622（21.6 mg cm^-2）与NLA-20组装的NCM622||NLA-20全电池在60 °C下保持了99.5% 的CE和300小时的稳定循环，这明显优于NCM622||Li电池。因此，该研究为制备纳米级富锂合金提供了一种新颖且通用的解决方案，并促进了LMB的商业化。

图2. NCM622||NLA-20全电池在不同温度下的电化学性能

In-situ formation of a nanoscale lithium aluminum alloy in lithium metal for high-load battery anode, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.036

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王成新/雷丹妮EnSM：原位形成纳米锂铝合金负极实现高能锂金属电池！

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