西交柳永宁/刘艳Small:基于氮/氧双掺杂蜂窝碳的高效硫主体

西交柳永宁/刘艳Small:基于氮/氧双掺杂蜂窝碳的高效硫主体
锂硫(Li-S)电池的高能量密度和长循环寿命受到穿梭/膨胀效应的影响。足够的硫储存空间、多硫化物的局部固定和出色的导电性对于稳健的正极主体至关重要。
西安交通大学柳永宁、刘艳等提出了一种改进的模板方法来合成高度规则和均匀的氮/氧双掺杂蜂窝状碳作为硫主体(N/O-HC-S)。
西交柳永宁/刘艳Small:基于氮/氧双掺杂蜂窝碳的高效硫主体
图1 材料制备及表征
N/O-HC杂化材料独特的蜂窝状中空结构可以为高负载硫提供大空间,并适应锂化过程中硫的体积变化。此外,由于氮/氧双掺杂碳的高导电性,多硫化物可以直接还原和利用,而不需要解吸和扩散到电化学活性表面。氮/氧-碳对多硫化物中间体的这种独特化学吸附能力归因于受相邻氮/氧掺杂剂影响的碳原子的自旋密度和电荷分布。
此外,高度规则的蜂窝结构可以确保电解液的充分渗透,从而使电极能够以低E/S比进行充电和放电。
西交柳永宁/刘艳Small:基于氮/氧双掺杂蜂窝碳的高效硫主体
图2 动力学研究
得益于上述优势,N/O-HC900复合正极表现出1549 mAh g-1(0.05 C时)的高初始放电容量、0.2 C下100次循环后97.2%的高容量保持率,0.5 C下500次循环中每循环0.055%的低容量衰减和3 C下958 mAh g-1的出色倍率性能。即使在高硫负载量(7.4 mg cm-2)下,该正极在0.2 C时仍表现出7.35 mAh cm-2的高初始面容量。
总体而言,该正极优于大多数报道的通过其他模板方法制备的硫主体材料。这种为多硫化物提供协同化学吸附、高锂离子通量和催化转化的结构可以为构建多硫化物限制结构以实现稳健的Li-S电池提供新的策略。
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图3 Li-S电池性能
A Highly Efficient Sulfur Host Enabled by Nitrogen/Oxygen Dual-Doped Honeycomb-Like Carbon for Advanced Lithium–Sulfur Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202107380

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