南开大学赵斌Angew.：首例！99%产率，破纪录TOF！MOFs三重协同催化

炔丙胺与二氧化碳（CO₂）环化得到2-恶唑烷酮杂环化合物是工业上必不可少的反应，但是通常是在苛刻条件下以有机碱为助催化剂的贵金属催化剂催化该反应。

近日，南开大学赵斌教授（通讯作者）等人报道了一种独特的Cu(I)/Cu(II)混合价铜基骨架{[(Cu^I₆I₅)Cu₃^IIL₆(DMA)₃](NO₃)·9DMA}_n (1)，其具有良好的溶剂和热稳定性，并且且在大的纳米通道中均匀分布着高密度的未配位氨基。

通过催化探索发现，1能有效催化炔丙胺与CO₂的反应，其产率可达99%。转化频率（TOF）达到创纪录的230 h^-1，远高于已报道的贵金属催化剂。

图1. 催化剂的结构

更重要的是，在低温和大气压下以及没有溶剂和助催化剂的情况下，第一个多相催化剂可以用于催化CO₂和炔丙胺绿色转化的案例。通过机理研究表明，Cu(I)/Cu(II)与未配位氨基之间的三重协同催化作用促进了反应的高效化，实现了CO₂的绿色转化。

此外，当使用模拟烟气作为CO₂源时，1也可以直接高效地催化该反应。这项工作为设计更高效的CO₂绿色转化催化剂提供了一种新思路。

图2. 催化剂的循环利用性能

Green Conversion of CO₂ and Propargylamines Triggered by Triply Synergistic Catalytic Effect in MOFs. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202106773.

https://doi.org/10.1002/anie.202106773.

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南开大学赵斌Angew.：首例！99%产率，破纪录TOF！MOFs三重协同催化

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