三单位联合EnSM：采用Li+导电粘结剂的无电解质石墨电极实现高性能全固态电池

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由于惰性粘结剂可能会干扰界面处的电子/离子接触，由导电粘结剂支撑的电极的性能有望优于使用惰性粘结剂的电极。与电子导电粘结剂不同，由于在传统锂离子电池(LIBs)中采用液态电解液(LEs)浸渍的电极配置，Li+导电粘结剂的使用引起的关注相对较少。
韩国电子与电信研究所Dong Ok Shin、德克萨斯大学达拉斯分校Kyeongjae Cho、大邱庆北科学技术学院Yong Min Lee等引入了一种完全排除电解质成分的全固态无电解质电极作为一种新的战术电极结构，以评估Li+导电粘结剂在增强界面导电方面的有效性，最终实现了高性能全固态电池(ASSBs)。
三单位联合EnSM：采用Li+导电粘结剂的无电解质石墨电极实现高性能全固态电池
图1. 使用液态电解液浸渍电极的传统电池和使用无电解质电极的全固态电池的比较
作者的研究首次表明，在完全排除电解质成分的电极中，Li+导电粘结剂对界面传导的有效性可以得到最佳体现。在此，Li-CMC粘结剂作为Li+导电粘结剂，采用优化的酸处理，通过两步阳离子交换反应制备，以避免CMC粘结剂潜在的物理降解。
除了实现电极制造的简单性和高结合强度外，与Na-CMC粘结剂的那些(1.07 mAh cm-2和356.7 mAh cm-3)相比，具有Li-CMC粘结剂的无电解质电极在高倍率和60 ℃下稳定地提供了更高的面积和体积容量，分别为1.46 mAh cm-2和490 mAh cm-3(1.91 mA cm-2)。
重要的是，根据荷电状态对无电解质电极内部的锂化动力学进行系统监测发现，Li-CMC电极中的Li+传输得到了极大的促进，表现为底部表面附近的大量锂化石墨相。此外，使用Li-CMC可显著减轻因惰性粘结剂阻碍颗粒间扩散而导致的严重内阻。
三单位联合EnSM：采用Li+导电粘结剂的无电解质石墨电极实现高性能全固态电池
图2. 分别采用Na-CMC和Li-CMC的全固态无电解质石墨电极的比较研究
实验和多尺度模拟结果表明，Li-CMC能够提供丰富的移动离子通道和易于实现的界面传导，这是通过降低严重内阻来提高电极性能的机制。最后，即使在高倍率(1 C)和60 ℃条件下，Li-CMC电极也表现出比复合电极(478.3 mAh cm-3)更高的体积容量(490.0 mAh cm-3)。
这些史无前例的结果确保了无电解质电极在用于ASSBs时，可以提供一个很少探索的机会来评估离子导电粘结剂在创建连续界面中的关键作用，从而刺激开发有前景的粘结剂材料以实现高性能ASSBs电极。
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图3. 不同电极的电化学性能比较
Electrolyte-free graphite electrode with enhanced interfacial conduction using Li+-conductive binder for high-performance all-solid-state batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.04.029

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