图3. CEI的化学成分两种电解液中CEI的模型可以用图3b，c中的图表来描述。常规醚类电解液中易形成无机含量高的混合CEI，但存在缺陷积累。不完全的构象为电解液和SPAN之间的直接接触提供了途径，从而导致多硫化物的不断释放，促进向“固液”机制的转变，并导致容量衰减。对于含EC的电解液，有机相的富集赋予了CEI一个紧密的组成，这有助于消除多硫化物从SPAN骨架泄漏。同时，紧凑的CEI防止了电解液的进一步侵入，减轻了LiFSI和溶剂的持续分解，因此具有与SEI类似的自我控制的厚度。重要的是，共形结构使定制的CEI包裹在SPAN颗粒上，确保能够控制活性S的电化学行为。Li-SPAN电池电解液设计虽然已经确定含EC的醚类电解液可以保持SPAN正极良好的循环稳定性，但它们通常与锂金属负极（LMA）不兼容。为此，作者设计了2 M LiFSI/EC电解液。Li/Cu电池显示，当使用2 M LiFSI/EC时，观察到显着改善的Li CE，在400次循环中平均为 97.45%，远高于商业碳酸酯电解液。
图4. LMA的测试和表征进一步采用XPS深度剖面分析来表征SEI。改性后的SEI在不同深度处的组分含量和种类基本不变，说明无机-有机复合材料的均匀性。该SEI具有独特的多层结构，外层排列有超薄且高度有序的Li2O晶体层，而内层呈现镶嵌结构，包括Li2O和Li2CO3。据报道，致密的Li2O壳层可以带来均匀的Li+传输以及提高的机械强度，因此，SEI有可能持续有效地阻止Li枝晶的形成。此外，内层中Li2O和Li2CO3含量丰富且分布均匀，具有比LiF更高的Li+电导率，有利于指导大尺寸的Li沉积，这是获得高Li-CE的必要条件。Li-SPAN全电池的电化学性能首先评估了与具有中等面积容量（即1.86 mAh cm–2，相应的N/P比为 3.59）的SPAN正极相匹配的工作电池的循环性能。由于 2 M LiFSI/EC中锂稳定性更好，全电池的寿命显着延长，在120次循环后仍保留 80%的可逆容量。当使用高负载SPAN正极(3.64 mAh cm–2)时，可以更好地实现定制CEI和SEI带来的显着优点。正如预期的那样，2 M LiFSI/EC使Li-SPAN全电池在0.3 C下具有卓越的循环性能（69次循环；1 M/LiFSI/EC-DEC中仅10次循环）。更令人印象深刻的是，由50 μm LMA 和具有4.08 mAh cm–2 S的厚SPAN正极组装的单层软包电池（100 mAh）仍然可以显示出显着的循环性能。在苛刻的条件下经过85次循环后获得了75%的高容量保持率，并且计算出的体积能量密度高达615 Wh L–1，这证实了定制电解液的实际应用可行性。对于1 Ah级别的冲压电池（5层正极），体积能量密度可以进一步提升至 659 Wh L –1。相较于报道在文献中的Li-S全电池，使用2 M LiFSI/EC的Li-SPAN全电池的电化学性能具有很强的竞争优势。
