合理的纳米结构设计可以最大限度地利用活性中心,大大增强多相催化性能。单原子催化剂(SAC)是近年来出现的一种新型催化剂,但纳米结构SAC的系统设计还很少被证实。在这里,韩国科学技术院Sang Ouk Kim和Jihun Oh等人提出了镍基SACs电化学CO2还原(CO2RR)的结构依赖性。从Ni-咪唑酸配位聚合物(Ni-Im)及其与碳纳米管(CNT)和沸石-咪唑酸盐骨架(ZIF-8)的负载对应物展开讨论,在热解后得到相应的衍生物,即Ni-SAC、Ni-SAC-CNT和Ni-SAC-ZIF-8。衬底的存在形成了大量表面多孔N掺杂碳纳米结构,这有利于蚀刻剂的扩散以有效去除不需要的Ni纳米颗粒。纳米结构中致密的Ni单原子的高利用率促进了CO2RR过程;同时,导电碳纳米管基底可介导电荷转移,并刺激催化位点的内在活性。因此,Ni-SAC-CNT在-0.24 V的低过电位下,电流密度可达400 mA cm-2,可实现99%的高法拉第效率,阴极能量效率和周转频率可分别达到83.4%和439,000 h-1。研究人员建议未来的研究方应集中在以最小的性能损失以促进CO2转化、摆脱对碱性环境的依赖以提高CO2电解的性能等方面,解决这些挑战将进一步推动CO2电解向工业发展。Synthetic multiscale design of nanostructured Ni single atom catalyst for superior CO2 electroreduction, Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.131063