ACS Catalysis：对亚硝酸盐和氨的选择性可调的氧化物衍生银用于电催化硝酸盐还原

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ACS Catalysis：对亚硝酸盐和氨的选择性可调的氧化物衍生银用于电催化硝酸盐还原
从废物流中去除过量的硝酸盐(NO3–)已成为一个重要的环境和健康主题。然而，实现高选择性的NO3–向N2的转化，主要是通过电催化转化，已被证明具有挑战性，主要是因为动力学上不可控的NO3–到-NO2–途径和不利的N-N耦合。
ACS Catalysis：对亚硝酸盐和氨的选择性可调的氧化物衍生银用于电催化硝酸盐还原
基于此，爱荷华州立大学Wenzhen Li和Luke T. Roling等人报道了一种氧化物衍生银(OD-Ag)，具有独特且超高的电催化NO3–还原为NO2–活性，在宽电压下产NO2–的选择性高达98%，法拉第效率可达95%。受益于卓越的NO3–还原为NO2–活性，阴极还原积累的NO2–可进一步还原为NH4+，其法拉第效率可达89%，表明OD-Ag的电催化硝酸盐还原产物(NO2–或NH4+)具有可调节的选择性。研究人员还设计了一种新型的电催化组合工艺用于实际含NO3–农业废水的脱硝，95％以上的NO3–可转化为N2。DFT计算为电催化NO3–还原为NO2–提供了清晰的机理见解，结果显示，OD-Ag电催化选择性优于Cu。
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此外，不同的含氮中间体(NO2、NO2–、NO、N2O、N2、NH2OH和NH4+)在该工作中通过不同的在线或离线方法进行了分析和量化，并为电催化建立了精准的氮平衡(~95%)过程。在廉价的可再生电力的推动下，NO3–的定向减少具有能将农业废水脱硝成无害的N2或具有经济价值的NH3的潜力。而产生的NO2–也可用作反应平台物种，用于分布式制造各种需要的氮基产品。

Electrocatalytic nitrate reduction on oxide-derived silver with tunable selectivity to nitrite and ammonia, ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01525

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01525

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