刘宜晋/李林森AEM：运行中水系锌离子电池负极结构、动力学和化学特征

水系锌离子电池是一种很有前途的电化学储能技术。然而，锌枝晶的形成会危及电池循环寿命，从而阻碍该技术的工业应用。在工作条件下，对其结构、动力学和化学特征进行全面研究对于改进锌离子电池至关重要。

在此，美国SLAC国家加速器实验室刘宜晋研究员、上海交通大学李林森副教授等人采用原位X射线断层扫描和operando X射线成像技术研究了内部开发的水系锌离子电池中的Zn电镀/剥离行为。具体而言，作者在三维多孔Cu泡沫上电化学电镀Zn，并揭示电极配置和局部形态如何共同调节Zn电镀行为。通过对断层扫描成像数据的高级量化和分析，作者发现ZnSO₄电解液中的Zn沉积表现出基底-表面-曲率依赖性，Zn²⁺更易于在具有正局部曲率的凸面基底上成核。

此外，X射线成像结果显示大电流密度会促进电镀过程中枝晶的形成，并可能导致剥离过程中锌的不完全溶解。在相同的电化学条件下，在重复的锌电镀剥离过程中锌枝晶的形成和分布相对具有可重复性，而粒状锌的形成和分布则表现出更高程度的可变性。

图1. 不同电流密度下重复电镀/剥离期间电池的X射线成像

为了进一步阐明表面化学，作者基于软X射线吸收光谱（sXAS）揭示不同电化学循环后负极表面的电子结构和化学价态。结果显示，在暴露于ZnSO₄电解液时，Cu基底表面会自发还原，这严重影响了Zn沉积物的成核和生长行为。这项研究表明，为了开发无枝晶和高度可逆的水系锌离子电池，形态-结构-表面协同设计是必不可少的。

应该注意的是，一些观察到的有害影响在标准电池配置中可能不那么严重。然而，观察到的现象具有根本意义，并且报道的规律对于设计下一代锌电池很有价值。此外，在长时间的循环中，有害的副反应如析氢和表面钝化等将变得难以处理。总之，作者展示了一种研究金属离子电化学沉积/溶解行为的先进方法，这对于其他可充电电池的改进也至关重要。

图2. 重复电镀-剥离过程中锌层的断层扫描和sXAS分析

Structural, Dynamic, and Chemical Complexities in Zinc Anode of an Operating Aqueous Zn-Ion Battery, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200255

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刘宜晋/李林森AEM：运行中水系锌离子电池负极结构、动力学和化学特征

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