锂硫(Li-S)电池的衰减主要归因于中间多硫化物(LiPSs)引起的穿梭效应。
阿德莱德大学郭再萍、西安交通大学柳永宁、陈元振等通过结合氧空位和多重受限连续导电结构开发了一种多功能硫主体材料,以用于超稳定和高能Li-S电池。
图1. 材料制备及表征
具体而言,这项工作通过将碳纳米管和具有缺陷的LaNiO3-x(LNO-V)纳米粒子填充石墨化樟子松框架的微通道中,制备了一种具有氧空位的多重受限正极结构。石墨化樟子松(GP)的规则微通道提供了容纳硫的大空间,并抑制了LiPSs的横向扩散,从而导致硫的定向传输。LNO-V纳米粒子界面附近丰富分布的氧空位可以与多硫化物相互作用,以抑制垂直扩散并提供更多的活性位点来催化LiPSs转化。
此外,氧空位周围的不成对电子可以与长链多硫化物中的硫原子结合形成La-S和Ni-S以捕获多硫化物。
图2. 动力学研究
正如预期的那样,所制备的GP/CNT/LNO-VS显示出超稳定的循环耐久性(在 0.5 C的电流密度下循环超过500次厚容量保持99%)。此外,具有11.6 mg cm-2 高面积硫负载量的复合电极在1 mA cm-2(0.05 C)下显示出8.5 mAh cm-2的高面积比容量。这种正极优于大多数报道的硫主体材料,包括金属氧化物/硫化物/氮化物和碳。
作者相信,该文提出的多约束正极结构不仅为硫电极设计提供了一条新途径,以实现高性能Li-S电池,而且为开发新型约束结构和用于催化和储能的缺陷钙钛矿化合物打开了大门。
图3. Li-S电池性能
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