祝红丽EnSM: 双极堆叠高电压/能量密度的硫化物基全固态电池

与使用有机液体电解质的锂离子电池（LIBs）相比，全固态锂电池（ASLBs）具有更高的安全性和能量密度等优点。ASLB中的多层双极堆叠可通过最大限度地减少非活性材料的使用来进一步提高能量密度。然而，由于缺乏强有力的叠层电极和电解质，特别是硫化物固体电解质，制造双极堆叠ASLB具有很大的挑战性。

在此，美国东北大学祝红丽教授等人通过采用高能电极和独特的双极堆叠，开发了基于硫化物电解质的更高能量密度的全固态电池。与传统的单独密封然后包装在一起的LiBs相比，固体电解质（SE）使ASLB无需额外的包装材料即可直接连接。作者通过真空过滤方法开发了独立式电极和SE层，正极、SE、负极粉末在两亲粘结剂乙基纤维素的帮助下很好地分散在甲苯中。

通过调整过滤材料的质量，可以很容易地控制每层的层厚和质量负载。然后将电极和SE层冲压成具有所需尺寸的圆盘，并在高单轴压力下堆叠。为避免边缘短路，SE层的横向尺寸略大于正极和负极层。

选择不锈钢（SS）箔作为双极板，因为其具有高导电性和良好的正负极侧电化学稳定性。由于电池是串联的，因此可以获得高电压输出。此外，电池之间缩短的电子传导路径还有利于降低电阻和提高功率密度。

图1. 单个电池的全电池性能

研究表明，正极和负极层表现出相当大的抗拉强度（分别为347和562 kPa）和可加工性，有利于通过轻松压制单轴堆叠电极、SE和集流体层来制造双极堆叠ASLB。其中，涂有Li₂SiO_x的单晶LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（Li₂SiO_x@S-NMC）、纳米硅、Li₆PS₅Cl分别用作正极、负极和SE。电化学测试表明，正极和负极都提供了显著的高容量。

当在单电池中耦合正极和负极层时，电池级的高能量密度为 189 Wh kg^-1（包括集流体）。在双极堆叠双电池中，能量密度提高到204 Wh kg^-1。此外，随着连接的电池数量增加，考虑到包装材料和连接层的质量，双极堆叠 ASLB 的能量密度增强可能要比传统堆叠高得多。因此，这项工作阐明了双极设计对ASLB的重要性并有望加速ASLB的商业化。

图2. 双极堆叠ASLB的全电池性能

Bipolar Stackings High Voltage and High Cell Level Energy Density Sulfide based All Solid-state Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.012