苏宝连/李昱NSR: 首次提出！强可逆原子轨道杂化实现高稳定锂硫电池

硫正极的穿梭效应和过度的体积变化严重阻碍了锂硫电池的工业化应用，寻找一种有效的方法来抑制穿梭效应和体积膨胀仍然具有很大的挑战性。

为此，武汉理工大学苏宝连教授、李昱教授等人首次报道了一种创新的原子轨道杂化概念，用于构建具有双聚苯胺（PANI）层的分层中空夹层硫纳米球（HNP）作为大型高性能锂硫电池的正极材料（记为S-PANI@S@S-PANI-HNPs）。

其中，PANI@S@ PANI-HNPs的原位硫化导致元素硫与PANI反应形成交联、结构稳定的硫-聚苯胺（S-PANI）聚合物网络且具有相互连接的二硫键，从而为硫物质提供协同的强结构和化学双重限制。这种内在的新型化学限制通过Li 1s、S 2p和N 2p之间的高度可逆原子轨道杂化，导致S-PANI与多硫化锂的强而可逆的化学键合。除了三明治结构效应外，这种在S-PANI聚合物网络中开发的高度可逆的化学键合硫策略还提供了高硫利用率和非常高的电子和Li⁺传输速率。因此，该策略可显著抑制穿梭效应并适应高体积变化。

图1. S-PANI@S@S-PANI-HNPs正极的合成与表征

电化学测试表明，S-PANI@S@S-PANI-HNPs正极在0.2 C下具有1142 mAh g^-1的高初始容量，在500次循环后仍保持886 mAh g^-1的出色稳定容量。即使在1.0 C的高倍率下，电极也表现出每循环0.08%的低容量衰减。

此外，作者还在500次循环后观察到前所未有的电极完整性，并且在200次循环后没有体积变化。最重要的是，具有双PANI层的S-PANI@S@S-PANI-HNPs正极能够使用非常简单且可持续的制备工艺大量生产。这些优异的性能表明，S-PANI@S@S-PANI-HNPs复合材料是一种商业可行且易于升级的高性能锂硫电池正极材料。总之，这项研究提出了一种商业可行的策略，并为抑制穿梭效应和体积膨胀及提高电化学反应动力学和稳定性提供了重要的见解，从而促进了锂硫电池的实际应用。

图2. S-PANI@S@S-PANI-HNPs正极的电化学性能

Unprecedented strong and reversible atomic orbital hybridization enables highly stable Li-S battery, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac078

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