对于无金属氮(N)掺杂的碳催化剂,嵌入碳骨架中的多种含氮物种通常被认为是化学促进剂,可以提高其对CO2电还原反应(CO2RR)的催化性能。然而,关于何种N物种起主导作用仍存在争议。基于此,圣地亚哥州立大学顾竞、山西大学张献明与张峰伟和兰州大学董正平等人开发了一种软模板辅助策略合成高表面积、高浓度的N掺杂碳NG催化剂。NG-T(T=700-1000°C)中的N物种可通过温度的改变进行微调,从而促进各种N物种的功能区分,可获得更高的电导率和大量的活性位点。基于对原始Pc/CNTs和NG-T催化剂的综合分析,研究人员确定NG-1000中石墨N物种附近的碳原子是CO2RR的主要活性物种。这种非金属基电催化剂能够在-0.72 V下实现95.0%的CO选择性,CO电流密度可达9.07 mA cm-2,与最先进的金属基电催化剂性能相当。这种不含金属的N掺杂类石墨烯碳是用于可再生CO2固定和转化的金属基催化剂的优先替代品。研究人员将进一步探索杂原子掺杂对提高催化剂性能的作用,确定可能的实际活性中心,并对这些催化剂进行合理的设计。Graphitic-N highly doped graphene-like carbon: A superior metal-free catalyst for efficient reduction of CO2, Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120510