孙克宁/王振华/汪国秀AM：钙钛矿氧化物中氧空位浓度对锂硫电池性能的影响

缺陷材料已被证明在锂硫（Li-S）电池中具有吸附和催化性能，可有效解决多硫化锂（LiPSs）穿梭和Li-S电池充放电过程中转化动力学缓慢的问题。然而，目前仍缺乏对缺陷浓度与电极吸附催化性能之间定量关系的研究。

北京理工大学孙克宁、王振华、悉尼科技大学汪国秀等基于缺陷化学理论，提出了一种定量研究缺陷浓度对LiPSs在Li-S电池中吸附和催化性能影响的策略。

图1. 材料表征

具体而言，作者以不同氧空位浓度的钙钛矿Sr_0.9Ti_1-xMn_xO_3-δ(STMnx)(x = 0.1-0.3)作为研究对象进行了定量调控。通过对吸附性能和电化学性能的一系列测试，建立了氧空位浓度与吸附催化性能之间的定量关系。

此外，采用密度泛函理论（DFT）计算和原位实验研究了Li-S电池中氧空位的催化机制。研究发现，增加的氧空位可以有效提高钙钛矿与LiPSs之间的结合能，降低LiPSs分解反应的能垒，从而促进LiPSs转化反应动力学。

图2. LiPSs的催化转化研究

结果，具有高氧空位浓度的钙钛矿STMn_0.3表现出优异的LiPSs吸附和催化性能，实现了高效的Li-S电池。采用STMn0.3的Li-S电池在2C下可提供780 mAh g^-1的出色初始比容量，经过1500次循环后具有每圈0.032%的低容量衰减率。这种氧空位的定量调控策略对缺陷材料的设计与调控具有启发意义，可在Li-S电池及相关储能与转换系统领域推广应用。

图3. Li-S电池性能

Catalytic Mechanism of Oxygen Vacancies in Perovskite Oxides for Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202222