锂金属电池的循环稳定性正在稳步提高,但主要由使用易燃溶剂引起的安全问题仍需在实用锂金属电池中强烈关注。不易燃的溶剂可以减轻火灾危险;然而,由于对锂金属的固有高反应性,它们的使用会不可逆转地降低工作电池的循环稳定性。
北京理工大学黄佳琦等提出了通过调节基于二甲基乙酰胺(DMAC)的电解液的溶剂化结构,以实现电解液的循环稳定性和不可燃性之间的兼容性。
图1. 溶剂可燃性及LHCE电解液的表征
DMAC作为一种不易燃的溶剂,在此用于构建不易燃的局域高浓度电解液(LHCE)。在基于DMAC的LHCE中,由于存在丰富的聚集体簇,从而形成具有丰富LiF的阴离子衍生固体电解质界面相(SEI),以规避DMAC溶剂与锂金属之间的寄生反应。此外,富含LiF的SEI有利于致密且均匀的锂沉积,从而确保在实用条件下锂金属电池的循环稳定性。
图2. LHCE-DMAC电解液的电化学性能
因此,在LHCE-DMAC电解液中实现了高库伦效率(CE >99.2%)的锂沉积/剥离,确保了Li|NCM523电池在实用条件下循环稳定性和电解液不易燃性之间的兼容性。这项工作通过调控不可燃电解液的溶剂化结构,为促进具有长循环和高安全性的实用锂金属电池的发展开辟了一条途径。
图3. SEI分析
Regulating Solvation Structure in Nonflammable Amide-Based Electrolytes for Long-Cycling and Safe Lithium Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200139
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