中科大任晓迪Adv. Sci.：单片离子/电子混合导电中间层实现无枝晶固态电池

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中科大任晓迪Adv. Sci.：单片离子/电子混合导电中间层实现无枝晶固态电池
固态电解质（SSEs）在采用锂金属负极实现高能量密度和安全的可充电池方面发挥着关键作用。不幸的是，由于界面固-固接触差导致的不均匀锂沉积和枝晶穿透阻碍了它们的实际应用。
中科大任晓迪等通过简单的冷工艺将固态萘锂(Li-Naph(s))引入石榴石电解质和锂负极之间，充当塑料单片混合导电中间层(PMMCl)。
中科大任晓迪Adv. Sci.：单片离子/电子混合导电中间层实现无枝晶固态电池
图1 Li-Naph(s)的表征
Li-Naph(s)对Li+(4.38 × 10–3 S cm–1)和电子(1.01 × 10–3 S cm–1)具有出色的混合导电能力，用作固态电池的中间层时有望使锂负极与石榴石电解质的高倍率和长期循环稳定性成为可能。PMMCl具有：
1)层状分子晶体结构，能够使表面Li+在二维平面上传输；
2)固有的导电性，未配对电子在芳环中离域，以均匀化界面处的电场，从而实现均匀的锂金属沉积/剥离；
3)高化学稳定性和与锂负极和LLZTO固态电解质的良好相容性；
4)可变形能力，以适应锂负极在循环过程中的体积变化；
5）低成本和简单的制造工艺。
这是首次将Li-Naph(s)用作固态电池的PMMCl，与之前的复合中间层相比，这种单片材料能够在锂/石榴石界面实现本质上均匀的电场和锂离子传输，从而显著降低界面电阻并实现均匀且无枝晶的锂沉积/剥离。
中科大任晓迪Adv. Sci.：单片离子/电子混合导电中间层实现无枝晶固态电池
图2 对称电池性能
研究显示，Li-Naph(s)改性的LLZTO具有1.7 mA cm-2的高临界电流密度、小过电势（低至12 mV）、超过1200小时的出色长期循环稳定性。此外，PMMCl还具有出色的倍率能力，并在1 mA cm-2的高电流密度下保持500小时的稳定循环。电化学性能的显著提高主要归功于PMMCl优异的界面Li+和e-电荷转移特性。
PMMCl不仅允许锂负极与石榴石电解质之间的紧密接触，而且为 Li+和电子的面传输提供了有序的层状框架。由于锂/石榴石界面处的锂离子通量和电场均质化，这种单片中间层极大地改善了界面电荷转移动力学，并能够以高倍率实现无枝晶的锂沉积/剥离。这些发现为使用单片混合导电中间层的固态电池提供了一种新的界面设计策略。
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图3 全电池性能
Plastic Monolithic Mixed-Conducting Interlayer for Dendrite-Free Solid-State Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105924

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