强金属-载体相互作用(SMSI)被认为是多相催化中最重要的概念之一,但很少有研究关注SMSI调节载体结构、性质及其对催化性能的作用。基于此,华南理工大学陈礼敏等人报道了在不同气氛中预处理的锐钛矿TiO2(001)纳米片负载Pt进行逆水煤气变换反应,该催化剂表现出优越的催化性能。研究表明,TiO2载体的氢化和N掺杂都会产生表面和本体缺陷。表面氧空位和掺杂的N物种增强了负载过程中Pt物种的分散,并且负载的Pt物种和SMSI促进了TiO2载体的还原,从而在H2活化过程中产生更多的表面氧空位和缺陷。此外,更多的电子从TiO2转移到N掺杂催化剂中的表面Pt物种,导致Pt和N掺杂载体之间更重要的SMSI效应。而在RWGS反应过程中,表面缺陷吸附CO2形成活性中间体,容易分解为CO,而表面Pt颗粒激活H2并使H2溢出以补充表面和整体缺陷。与氢化相比,N掺杂的TiO2具有更稳定的Ti3+,在还原气氛中倾向于迁移到表面以填补消耗的表面缺陷从而提高催化性能。这种新型的RWGS反应路线在Pt/N-TiO2催化剂上具有更好的催化性能。通过对调节SMSI的载体缺陷以及SMSI对缺陷再生和迁移的影响以及它们各自对催化性能的影响进行全面系统的研究,可实现所提出的新型RWGS反应路线。这种研究策略厘清了催化剂结构-性能之间的关系,这在涉及SMSI效应的多相催化中是可行的。Reciprocal regulation between support defects and strong metal-support interactions for highly efficient reverse water gas shift reaction over Pt/TiO2 nanosheets catalyst, Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120507