温大王舜Angew：多功能夹层助力锂硫电池零下10度循环1700圈！

锂硫（Li-S）电池是一种很有前景的新型电化学电源。然而，多硫化物的穿梭效应和缓慢反应动力学仍然阻碍了Li-S电池的商业化，这会造成活性物质的不可逆损失、锂金属负极的腐蚀和电池内阻的增加，最终导致电池循环寿命短、库仑效率低。

温州大学王舜等通过甲苯二异氰酸酯（TDI）上的异氰酸酯基团与有机分子三（羟丙基）膦（THPP）和羟基化多壁碳纳米管（CNT-OH）的酯化反应，成功构建了一种新型插层膜材料，以作为先进锂硫电池的功能夹层。

图1 材料结构分析

研究显示，在CNT-OH上接枝有机小分子THPP催化剂可以有效催化多硫化物的转化，抑制多硫化物的穿梭效应，并诱导形成稳定的SEI层作为锂硫电池的插层。通过光谱和电化学分析，作者进一步发现THPP在加速多硫化物转化为低有序硫化锂和抑制多硫化物损失方面起着关键作用，从而使该研究设计的Li-S电池具有高容量、优异的倍率性能和长期稳定性。

图2 催化机理分析

正如预期的那样，采用 CNT-OH+TDI+THPP/PP夹层组装的Li-S电池在5 C高倍率下的可逆容量为734.2 mAh g^-1，经过1500次循环后，可逆容量仍为419.9 mAh g^-1，容量衰减率仅为0.029%，相应的库仑效率也达到99.4%以上。

即使在低温(-10℃)下，该电池也可实现1700次循环，每个循环的容量衰减率为0.036%。这种通过将THPP分子共价接枝到夹层上而不改变电极结构的简单策略可能会为Li-S电池应用带来光明的未来。

图3 Li-S电池电化学性能

Hydroxylated Multi-walled Carbon Nanotubes Covalently Modified with Tris(hydroxypropyl) Phosphine as a Functional Interlayer for Advanced Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202204327

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