ACS Nano: 在石墨烯上设计配位的Ni-Nx和Fe-Nx用于电化学CO2转化制合成气

电化学CO₂还原制高附加值化学品是一条重要的CO₂减排路径，贵金属Pt、Pd、Au、Ag是优异的CO₂电还原制CO催化剂，发展过渡金属Ni、Co、Fe为代表的单原子催化剂用于该反应极具前景。

新南威尔士大学Rose Amal、Rahman Daiyan和国立台湾大学Ru-Shi Liu等人提出了一种自上而下的策略用于在多孔石墨烯框架上可控制备配位Ni-N_x（Ni-hG）和Fe-N_x（Fe-hG）催化剂，Ni-hG和Fe-hG催化剂可以任意比例结合在广泛的电势范围（-0.6到-1.1 V）内制备合成气（H₂/CO=1-10）。研究发现，随着Ni-N_x中N的配位数减少，CO选择性增加，而Fe-N_x位点支持HER反应。

结合多种结构表征手段，证实物理混合Ni-hG/Fe-hG催化剂中形成了Ni-N_x和Fe-N_x配位结构，Ni和Fe分别以单原子形式高度分散。

图1. 催化剂结构表征

催化结果表明，Ni-hG可以高选择性催化CO生成，法拉第效率大于90%，Fe-hG催化H₂生成的法拉第效率同样高于90%。在-0.6到-1.1 V范围内，物理混合后的Ni-hG/Fe-hG催化CO生成的法拉第效率约为50%，合成气比例约为1。

当把Ni-hG和Fe-hG以不同比例混合时，合成气H₂/CO比可以得到调整。并且，该催化剂可以成功应用于膜电极反应器气相CO₂电还原制合成气。

图2. CO₂电还原性能测试和机理研究

图3. 大规模催化测试

Designing Undercoordinated Ni-N_x and Fe-N_x on Holey Graphene for Electrochemical CO₂ Conversion to Syngas. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03293.

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ACS Nano: 在石墨烯上设计配位的Ni-Nx和Fe-Nx用于电化学CO2转化制合成气

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