Nature子刊：误差1.7%，机器学习助力电池容量估计！

第一作者：朱建功副教授

通讯作者：戴海峰教授、Michael Knapp

通讯单位：同济大学、德国卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）

研究背景

锂离子电池健康状态（SoH）已被用作衡量使用状态的指标，通常用相对剩余容量与初始容量的比率来表示。准确的容量估计具有挑战性但至关重要，可用于准确预测行驶里程并计算最大储能能力。通常，电池容量是在完全充电后通过完全放电过程获得的。然而，现实场景中电池放电依赖于用户行为，很少有完整的放电曲线用于车载电池健康监测。研究表明，利用弛豫电压曲线特征可在无需额外循环信息的情况下估计电池容量。然而，电池的弛豫电压曲线尚未通过机器学习方法对来自不同电池类型的大规模数据进行系统研究。

工作简介

为此，同济大学戴海峰教授、德国卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）Michael Knapp（共同通讯）等人提出了一种基于从电池弛豫电压中提取特征并将其用于电池容量估计的机器学习方法，该方法无需任何先前的循环信息。作者报道了包含各种条件下循环的130个商用锂离子电池的3个数据集的研究，以评估容量估计方法。其中，一个测试数据集用于构建基于LiNi_0.86Co_0.11Al_0.03O₂（NCA）正极的电池模型。用于验证的2个数据集分别基于LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.07O₂（NCM）正极和Li(NiCoMn)O₂– Li(NiCoAl)O₂（NCM+NCA）正极混合物的电池。对于用于模型构建的数据集，最佳模型的均方根误差（RMSE）为1.1%。然后通过向基础模型添加特征线性变换来开发迁移学习模型，该扩展模型在用于模型验证的2个数据集上实现了1.7%的RMSE，证实了利用电池弛豫电压的容量估计方法的普适性。该工作以“Data-driven capacity estimation of commercial lithium-ion batteries from voltage relaxation”为题发表于国际顶级期刊Nature Communications（IF=14.919）。

图文详情

要点1：数据生成

本研究创建了关于NCA、NCM和NCM + NCA电池的大型循环数据集，其中一个数据单元包括具有以下放电容量的完全充电后的弛豫电压曲线。每条弛豫电压曲线都转化为6个统计特征，即方差（Var）、偏度（Ske）、最大值（Max）、最小值（Min）、均值（Mean）和超峰度（Kur）。从NCA、NCM和NCM + NCA单元收集的数据集分别命名为数据集1、2和3。数据集1用于基础模型训练和测试，数据集2 和3用于通过迁移学习评估和提高所提出方法的通用性。

表1. 数据集生成的循环电池和循环条件

图1a显示了NCA电池使用0.5 C充电倍率的完整循环曲线，包括5个过程，即（I）恒流充电，（II）恒压充电，（III）充电后弛豫，（IV）恒流放电和（V）放电后弛豫，其中恒流放电容量被视为循环期间的电池剩余容量。NCA和NCM电池的恒压充电和恒流放电之间的弛豫时间为30 min，实际采样时间为120 s，NCM + NCA电池为60 min，采样时间为30 s。如图1b所示，电池弛豫期间的起始和终止电压随循环次数增加呈下降趋势。

图1. 电池循环数据

NCA电池的电池容量与循环次数的函数关系如图1c所示，在100~71%的容量窗口中，循环次数从50到800不等。很明显，充电电流和温度都对容量衰减有很大影响，且电池容量显示出明显变化。NCM电池的循环数据如图1d所示，在250和500次循环（25℃）、1250和1500次循环（35℃）及45°C下约1000次循环之间疲劳剩余容量降至71%。因此，将温度提高到35和45°C对容量保持有有益影响，且充电电流处于电池可处理极限。NCM + NCA电池的循环数据如图1e所示，在任何循环放电倍率都表现出线性衰减趋势，在750~850次循环中出现71%的剩余容量，表明电池循环条件的影响。

要点2：特征提取

图2a中的Var代表了一个弛豫过程中电压点的分布，Var随容量衰减而减小意味着弛豫电压随循环次数增加呈现出更尖锐的分布，Ske和Kur都使用Var进行归一化并用于描述相应电压曲线的形状。图2b中的Ske对于几乎所有循环条件都是正的，表明超过一半的采样电压数据低于平均电压，即相对于弛豫时间电压下降最初很快然后逐渐减慢。

图2. 从电压弛豫曲线中提取的特征作为 NCA电池容量的函数

此外，图2c中的Max呈现出所有循环条件下最大电压随容量下降的单调下降。如图2d~e所示，Min和Mean相对于容量减少先增加后减少。图2f所示的Kur是从原始数据的峰态减去正态分布的峰态得到的超峰态。对于所有循环条件，过度峰态都是负的，这意味着弛豫电压的分布比正态分布更温和。

要点3：容量估计

在本研究中，XGBoost被选为主要的机器学习方法，ElasticNet作为多元线性模型用于比较，支持向量机（SVR）模型用于迁移学习方法验证。作者通过使用不同的特征组合来减少输入的数量并简化模型的复杂性来执行特征缩减，使用XGBoost方法在不同特征组合下比较交叉验证RMSE。

图3. 基于不同特征组合的XGBoost方法的交叉验证RMSE比较

从图中可看出，RMSE随特征数量的增加逐渐降低，使用3个特征后的准确率提升不再明显。其中，通过三个特征组合中的[Var, Ske, Max]输入可得到最佳的估计结果。在XGBoost方法中，训练和测试的RMSE随弛豫时间增加而减小，说明较长的弛豫时间会提高模型精度。因此，作者将30min后电压弛豫的Var、Ske和Max提取为基础模型的输入。

图4. 不同估计方法输入三个特征[Var, Ske, Max]的容量估计结果

如图4所示，XGBoost和SVR的测试RMSE均达到1.1%，表现出优于线性模型的性能。训练和测试的RMSE接近，说明数据拆分的有效性。此外，作者从报道的容量估计方法中选择代表性方法与本研究进行了比较。对于大型数据集，所提出的使用静息电压的方法可实现良好的估计精度（1.0%）。然而，获取特定充电电压曲线存在挑战。本研究无需特定工作条件和电压范围即可轻松获得电池充满电的弛豫过程，从而为电池容量估算提供了新视角。

表2. 基于电压特征进行电池容量估计的不同模型测试RMSE比较

要点4：物理解释

交流电化学阻抗提供了关于容量衰减机制的频域信息，因此每个循环组的主要老化因素通过拟合电化学阻抗参数进行讨论。基本上，R0的增加可能是由于电解液中的接触损失和离子电导率的降低。R1代表与SEI相关的电阻，由高频下的半圆表示。R2是描述电化学反应速率的电荷转移电阻，它与颗粒开裂导致电极材料损失有关。分析表明，三种电池内部衰减机制的多样性导致了各种衰减路径，这可以解释在电池容量估计中应用简单线性模型的困难性。此外，似乎不同的电池类型在一定程度上遵循相似的衰减规则，这启发了验证时迁移学习的使用。

图5. 电池循环过程中的交流电化学阻抗变化

要点5：迁移学习验证

为了适应数据集2和3中存在的电压特征变化，作者提出了迁移学习（TL）方法。模型权重通过数据集1进行预训练以获得基础模型，然后将数据集2和3 中的一些新数据单元设置为输入变量，以重新训练TL模型。作者基于具有微调策略的两种TL方法（TL1和TL2）来调整新添加层的权重，而其他层的权重保持不变。TL1表示在容量输出之前增加了一个线性变换层，TL2意味着在基础模型之前构建一个线性变换层以适应输入特征。

图6. 迁移学习估计容量与实际容量的测试结果

数据集2和3的最佳准确度均由SVR使用TL2达到，测试RMSE分别为1.7和 1.6%。因此，TL2提高了估计精度，原因是输入特征的线性变换有助于模型适应电池类型的差异。此外，SVR比XGBoost更适合迁移学习，可能的原因是XGBoost是一个离散梯度提升框架，即使在基础模型之前添加了一个新层，模型的输出也会受到基础模型的限制。SVR 是一个基于内核的框架，其中连续计算在TL2下实现了更好的预测。

文章小结

总之，研究人员提出了一种不需要来自先前循环信息来估计电池容量的方法，该方法使用从电压弛豫曲线中提取的三个统计特征（[Var, Ske, Max]）作为输入来预测容量。采用迁移学习嵌入机器学习方法基于130个电池循环数据建立合适的模型并验证该方法，其中最佳基础模型的RMSE为1.1%，添加线性变换层的迁移学习在不同电池上的RMSE为1.7%。在保证输入数据的变化以提高该方法适用性的情况下，迁移学习的再训练只需要少量的数据单元。因此，该方法无需特定工作条件和电压范围即可轻松获得电池充满电后的弛豫过程，为使用数据驱动方法估算电池容量提供了新的可能性。

文献信息

Zhu, J., Wang, Y., Huang, Y. et al. Data-driven capacity estimation of commercial lithium-ion batteries from voltage relaxation. Nat Commun 13, 2261 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-29837-w

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Nature子刊：误差1.7%，机器学习助力电池容量估计！

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