Arumugam Manthiram教授AEM：三硫代碳酸锂作为高性能锂硫电池的双功能电极

锂硫（Li-S）电池因其高理论比容量、高能量密度及并且元素硫的低成本而受到广泛关注。然而，实用Li-S电池的开发受到溶解多硫化物的寄生反应和锂枝晶生长的限制。

在此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人首次采用三硫代碳酸锂（Li₂CS₃）包覆的硫化锂（Li₂S）作为双功能正极材料（Li₂CS₃@Li₂S），以提高Li-S电池的循环性能。其中，Li₂CS₃@Li₂S复合材料是通过简单地将Li₂S和过量的CS₂以1:3的摩尔比反应合成的。由于Li₂S为固体粉末，CS₂为液态，因此采用湿式球磨法以DOL/DME（1:1）为介质实现均相反应。

研究表明，在正极一侧，Li₂CS₃的存在改变了传统的硫反应途径，在表面形成低聚物结构层以抑制多硫化物穿梭，这通过材料表征和DFT理论计算证实。与多硫化物相比，低聚物结构的[-CS₃-S_x-CS₃-]中间体具有更高的质量和对碳框架的更强附着力。在负极侧，锂金属表面形成具有较低锂离子扩散势垒的稳定原位固体电解质界面层，从而提高循环时的锂电镀/剥离性能。

图1. Li₂CS₃@Li₂S到[-CS₃-S_x-CS₃-]的化学反应状态

因此，Li₂CS₃@Li₂S复合正极在半电池和全电池中均表现出优于传统Li₂S正极的性能。其中，组装的Ni||(Li₂CS₃@Li₂S)无负极全电池在125次循环后具有良好的稳定性（330 mAh g^-1，51%容量保持率），每个循环的容量衰减低至2.57 mAh g^-1且平均库仑效率为95.4%。相比之下，Ni||(Li₂S)电池在125次循环中表现出较差的循环稳定性（220 mAh g^-1，26%容量保持率），每个循环的容量衰减可达5.04 mAh g^-1且平均库仑效率仅为92.9%。

即使在高负载（6.6 mg cm^-2）和低电解液/硫比（E/S = 9 µL mg^-1）的条件下以C/10倍率循环160次后，Li₂CS₃@Li₂S正极的性能（431 mAh g^-1，77%容量保持率）仍优于传统的Li₂S正极（366 mAh g^-1，60 %容量保持率）。因此，该研究以Li₂CS₃@Li₂S作为活性材料的结果为通过同时稳定正负极来设计高效实用的Li-S电池系统提供了新的见解和机会。

图2. Li₂CS₃@Li₂S复合正极的电化学性能

Lithium Trithiocarbonate as a Dual-Function Electrode Material for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200680

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Arumugam Manthiram教授AEM：三硫代碳酸锂作为高性能锂硫电池的双功能电极

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