汪淏田等Nature子刊：95%FE、400 mA cm-2局部电流！B-C催化剂高效氧还原为H2O2

过氧化氢（H₂O₂）的氧还原反应为H₂O₂的生产提供了一条绿色的替代途径，但是其缺乏有效的催化剂来在工业相关的生产率下同时实现高选择性和活性。

近日，美国莱斯大学汪淏田教授和美国德克萨斯州大学奥斯汀分校Yuanyue Liu（共同通讯作者）等人报道了一种掺硼-碳（B-C）作为对H₂O₂具有高选择性和活性的2e^– ORR催化剂，尤其是在大电流密度下。

对比最先进的氧化碳催化剂，该B-C催化剂在工业相关电流下的活性显着提高，同时不牺牲H₂O₂选择性，节省超过210 mV的过电位，提供300 mA cm^-2 ORR电流和约85% H₂O₂法拉第效率（FE）。

通过在30 h连续电解中保持高活性（200 mA cm^-2）和选择性（85-90%），该B-C催化剂还表现出优异的稳定性。包括N、P和S在内的其他非金属掺杂剂显示出缓慢的H₂O₂活性或低选择性，表明掺杂剂在调节碳基催化剂的电子结构以及H₂O₂选择性和活性方面的核心作用。

通过考虑热力学和动力学方面的电荷效应，密度泛函理论（DFT）计算揭示了B-C催化剂中的B位点是H₂O₂活性和选择性的来源。作者发现从热力学的角度来看，B-C系统的过电位几乎为零，而从恒定电位分子动力学上看2e^–途径的能垒低于的4e^–途径的能垒。

这些结果在原子水平上揭示了ORR反应机制。作者进一步将B-C催化剂应用到开发的H₂O₂固体电解质反应器中，以连续有效地生成具有高FEs（高达95%）和高H₂O₂部分电流（高达400 mA cm^-2）的纯H₂O₂溶液，展示了该催化剂在未来实际应用中的巨大潜力。

Highly active and selective oxygen reduction to H₂O₂ on boron-doped carbon for high production rates. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24329-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24329-9.

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