电极-电解质界面(EEI)的复杂性给电催化剂的合理设计造成很大挑战,电催化剂设计促进了电催化反应中特定产物的选择性形成。有机物种已被用于调节金属催化剂的CO2还原行为。加利福尼亚大学的 Francesca M. Toma和F. Dean Toste及加州理工学院的 William A. Goddard III等人发现了一种季铵表面活性剂,可以提高Ag的CO选择性。作者利用二十六烷基二甲基溴化铵(2-C16)改性Ag表面,则Ag箔上的CO的法拉第效率从 25%提高到97%,同时产生CO的电流密度从0.14 mA cm-2 增加1.21 mA cm-2,增加了9倍。并将产生H2的电流密度从0.44 mA cm-2降低至0.001 mA cm-2,降低了440倍。具有最高选择性的二十六烷基二甲基溴化铵(2-C16)可提高Ag表面附近的CO2的量以及足够的H2O来激活CO2。虽然将CO2还原为CO需要临界数量的水分子,但选择性趋势与CO2分子的可用性密切相关。该项工作证明了阳离子改性剂的有序性在活性位点周围起着重要作用,从而决定了反应的选择性。Approaching 100% selectivity at low potential on Ag for electrochemical CO2 reduction to CO using a surface additive. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c00830