长春应化所张新波AM：氢键辅助溶液放电实现高性能Li-O2电池

表面放电机制诱导的阴极钝化是阻碍非质子Li-O₂电池超高理论能量密度充分释放的关键挑战。

中科院长春应化所张新波等提出了一种简单而通用的氢键辅助溶剂化概念，以触发溶液放电过程，从而避免与表面放电相关的缺点。

图1 理论计算

作为示范，这项工作引入了一种具有惰性羟基的稳定抗氧化剂2,5-二叔丁基对苯二酚(DBHQ)，作为一种新型液体催化剂用于Li-O₂电池，以促进溶液介导的放电过程。一方面，DBHQ中的羟基可以通过O^2-和Li₂O₂（OH···O）的氢键辅助溶剂化有效地引发溶液放电，从而显著地将放电容量增加到基于常规电解液电池的4倍以上。此处DBHQ实现的面积容量也是迄今为止报道的采用电解液添加剂的Li-O₂电池的最高面积容量。

图2 采用DBHQ的氢键辅助溶液放电路径示意及性能

另一方面，还原的含氧物质（O^2-、LiO₂和Li₂O₂）可以通过DBHQ的溶剂化和抗氧化特性来稳定，从而显著提高正极与电解液的亲核稳定性，进而在所有采用添加剂的Li-O₂电池中实现最高的Li₂O₂产率（97.1%）。

因此，基于DBHQ的Li-O₂电池在循环寿命和倍率性能方面表现出优异的性能。此外，这种氢键辅助溶液放电方法的普遍性已通过其他含有-OH或-NH基团的可溶性催化剂得到验证，其意义可能使Li-O₂电池更接近一种可行的技术。

图3 电化学性能

Hydrogen Bond-Assisted Solution Discharge in Aprotic Li-O2 Battery. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202110416