广工大李运勇ACS Nano: 集成双封装Si结构和致密工程实现超高体积/面积锂存储

高理论容量的硅负极在锂离子电池（LIB）中极具应用前景。然而，其巨大的体积膨胀（~300%）和较差的导电性表明需要同时引入低密度导电碳和纳米尺寸的硅来克服上述问题，但这又会导致体积性能下降。

在此，广东工业大学李运勇教授等人提出了一种双封装Si结构和致密工程的集成策略，精心设计了一种Ti₃C₂T_x Mxene和石墨烯包裹的3D致密Si电极（HD-Si@Ti₃C₂T_x @G）。该电极是通过使用带负电MXene和带正电Si（聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）涂层）的原位静电吸附，然后进行自组装、空气干燥和退火制备的。

致密的HD-Si@Ti₃C₂T_x @G厚电极具有以下优点：

（i）3D导电和弹性网络结构不仅可以有效缓解Si的体积变化和粉化，还可以提供畅通无阻的离子/电子传输通道；

（ii）Ti₃C₂T_x MXene和石墨烯双封装Si结构可极大提高Si负极的导电性和利用率；

（iii）添加少量石墨烯可实现 HD-Si@Ti₃C₂T_x@G材料的高密度（1.6 g cm^-3）和高电导率（151 S m^-1），并保证良好的电解液渗透和稳定的电极结构；

（iv）该致密厚电极可在电池系统中实现高面积/体积容量。

图1. 不同质量负载HD-Si@Ti₃C₂T_x @G负极的电化学动力学分析

因此，该HD-Si@Ti₃C₂T_x @G负极在0.1 A g^-1时具有5206 mAh cm^-3的超高体积容量（质量容量：2892 mAh g^-1，负载：1.3 mg cm^-2），在1.0 A g^-1和17.9 mAh cm^-2的大面积容量（负载：14 mg cm^-2）下具有出色的长期循环稳定性，可循环 800 次（每循环容量衰减约0.046%），优于先前报道的先进硅基负极和其他负极。

此外，以HD-Si@Ti₃C₂T_x @G为负极和NCM 811为正极组装的全电池还提供了优异的循环稳定性，在0.2 A g^-1下可循环100次，证实了该负极的实际应用前景。

重要的是，作者通过原位TEM、非原位SEM、系统动力学和结构稳定性分析清楚地揭示了高密度 HD-Si@Ti₃C₂T_x @G负极的优异体积/面积性能的来源及构效关系。这项工作展示了一种简单可行的策略，通过集成双封装策略和致密工程来设计用于大规模致密储能的超高体积/面积容量的合金负极。

图2. HD-Si@Ti₃C₂T_x @G负极锂化/脱锂过程中的微观结构和形态演变

Integrating Dually Encapsulated Si Architecture and Dense Structural Engineering for Ultrahigh Volumetric and Areal Capacity of Lithium Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c11298

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