汉阳大学AEM: 用于长续航和长寿命电动汽车的高能富镍正极材料

电动汽车（EV）中的锂离子电池（LIB）通常间歇运行并长时间保持在高充电状态（SoCs）。由于机械不稳定性，富镍正极的内部颗粒很容易在高SoC下暴露于电解液中，而暴露时间（在此期间高反应性Ni⁴⁺与电解液反应）严重影响正极的降解。

在此，韩国汉阳大学Yang-Kook Sun等人研究了具有核壳浓度梯度（CSG）的Li[Ni_0.88Co_0.10Al_0.02]O₂正极（CSG-NCA88）和掺杂1 mol% B的CSG-NCA88正极（CSG-NCAB87）的微观结构稳定性。为了确定高SoC下的暴露时间对正极降解机制的影响，作者比较了CSG-NCA88和CSG-NCAB87正极在完全充电状态下不同保持时间下的微观结构、电化学性能和结构稳定性。

研究表明，对于 CSG-NCA88正极，其内部粒子内部很容易通过微裂纹暴露于电解液中。因此，随着在高SoC下保持时间的增加，CSG-NCA88正极降解会随之加速，且结构损伤会在整个二次粒子中累积。相比之下，在具有B掺杂的CSG-NCAB87正极中，其微观结构由具有较高纵横比的初级粒子组成，从而抑制了微裂纹的形成并减少了粒子内部在有害电解液中的暴露。

图1. 两种正极在高SoC下随时间变化的微观结构损伤

因此，CSG-NCAB87正极即使在高SoC下长时间暴露于电解液中仍保持其原始微结构，即使在45°C的高温下也显示出高循环稳定性。此外，当正极以3.0 C的高倍率充电时，CSG-NCAB87的容量保持率显著提高（1800次循环后为 76.2%），因为快速充电减少了高SoC下的电解液暴露时间。

CSG-NCA88和 CSG-NCAB87 正极的容量衰减曲线表明，正极退化的程度取决于高SoC下的电解液暴露时间，并且微观结构改性可以缓解电解液暴露时间的不利影响。考虑到电动汽车中的LIBs倾向于长时间保持在充电状态，微结构工程是开发富镍正极的一种实用策略。这项研究所提出的CSG-NCAB87正极可在不限制SoC的情况下满负荷使用，从而实现经济的高能量密度LIB的开发。

图2. CSG-NCAB87正极独特的微观结构在长期循环过程中的影响

High-Energy Ni-Rich Cathode Materials for Long-Range and Long-Life Electric Vehicles, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200615

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