锂金属被认为是高能锂电池最具吸引力的负极材料。然而，锂枝晶的不可控生长和锂沉积/剥离过程中严重的体积变化阻碍了锂金属负极的实际应用。
韩国延世大学Kwang-Bum Kim等开发了一种协同策略，它不仅可以抑制锂枝晶的生长，而且可以承受长期循环过程中反复的体积变化。
具体而言，这项工作采用具有原位生长互锁Ni/N掺杂石墨烯纳米结构的机械弹性石墨烯组装微球(Ni-Gn/rGM)作为锂金属负极的稳定3D石墨烯主体。在微球组装过程中，Ni/石墨烯纳米壳间隔层和Ni/石墨烯管分别在石墨烯组装微球的内部和外部的石墨烯层之间原位形成。重要的是，这些原位形成的石墨烯纳米壳位于Ni-Gn/rGM内部的rGO层之间，在rGO层之间形成牢固的接触，从而使机械弹性Ni-Gn/rGM具有570 MPa的抗压强度和18 MPa的硬度。
此外，作者提供了一种新的策略来控制石墨烯组装微球中亲锂Ni纳米催化剂的径向分布，由于Ni纳米催化剂和N掺杂石墨烯纳米结构的高亲锂性，Ni-Gn/rGM可以反复引导锂的均匀沉积，并且它们可以通过调节锂的成核位点来抑制锂枝晶的生长。另外，N掺杂石墨烯管与相邻的Ni-Gn/rGM形成许多互锁接触，从而增加了石墨烯主体电极的导电性和结构完整性。
因此研究显示，Ni-Gn/rGM在重复的锂沉积/剥离循环后仍保持其初始形态，从而表现出优异的循环稳定性。结果，3D石墨烯主体在500次循环中保持了99%的高稳定CE。
此外，它表现出较小的电压滞后(21.6 mV)以及超过1500小时的出色循环稳定性，并且没有明显的电压波动。当与LiNi0.6Co0.2Mn0.2正极匹配时，该负极表现出优异的循环稳定性和倍率性能。该研究强调了具有高结构完整性和机械强度的3D石墨烯主体的机械弹性的重要性，并有望指导3D锂金属主体的未来设计。
Mechanically Resilient Graphene Assembly Microspheres with Interlocked N-Doped Graphene Nanostructures Grown In Situ for Highly Stable Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113316
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