虽然Si和石墨复合材料(Si/C)由于容量高而成为商用电池中最有希望替代石墨负极的材料之一,但复合电极结构和界面稳定性差的问题极具挑战性。
在此,西安交通大学宋江选教授等人设计并合成了一种用于Si/C复合负极的界面自适应三嵌段粘结剂PSEA,它由疏水性聚苯乙烯(S)、弹性聚(2-(2-甲氧基乙氧基)丙烯酸乙酯)(E)和亲水性聚丙烯酸(A)组成。其中,亲水单体(丙烯酸)可防止疏水基团的聚集并确保聚合物具有良好的水溶性,该粘结剂在电解液中表现出优异的热/机械稳定性。
此外,这种界面自适应粘结剂能够通过 π∙∙∙π 堆叠和氢键分别与碳质层和Si层相互作用,其定向锚固作用可促进电极组分在浆料中的界面粘附和均匀分散,并在长期循环后保持颗粒连接和电极完整性。此外,该粘结剂的聚醚侧链中灵活的大分子结构和配位点可以促进锂盐的解离,从而使负极具有快速的Li+传输。
受益于这种新型粘结剂,面积容量为1.5 mAh cm-2的PSEA@Si/C负极在 0.5C 下400次循环后的容量保持率高达82.1%,而NaCMC/SBR@Si/C负极仅在100次循环后容量便迅速衰减。随着面积容量增加到3和4 mAh cm-2,PSEA@Si/C负极仍显示出优异的循环稳定性。
甚至,基于PSEA@Si/C负极与LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM)正极组装的Si/C|NCM全电池在0.5C下100次循环内表现出显著的可逆性和低容量衰减(0.22%/循环)。负极脱锂后的SEM、XPS表征结果证实,该界面适应性粘结剂对减轻体积膨胀、保持电极结构的完整性和构建稳定的SEI具有良好的效果。总之,这种界面适应性粘结剂的设计策略为高能、长循环Si/C负极提供了一条新途径。
Interface-Adaptive Binder Enabled by Supramolecular Interactions for High-Capacity Si/C Composite Anodes in Lithium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111560
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