崔屹/周光敏，最新Nature Energy！

第一作者：周光敏，Hao Chen

通讯作者：崔屹

通讯单位：斯坦福大学

DOI:10.1038/s41560-022-01001-0

主要内容

研究表明，锂硫（Li-S）电池由于其高理论能量密度和低成本而成为最有前途的电池系统之一。尽管在其发展方面取得了令人瞩目的进展，但仍然缺乏对影响Li-S电池能量密度的关键性能参数的全面分析。尽管之前的研究讨论了关键设计参数（如硫载量和正极重量比）对于实现高能量密度Li-S电池的重要性，但尚未对这些参数如何影响能量密度做彻底的定量分析，特别是缺乏关于所有电池组件对全电池能量密度影响的综合分析。

在此，斯坦福大学崔屹教授联合清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授通过考虑设计实用化Li-S电池技术的所有关键参数，分析了电池循环过程中能量损失的潜在原因，确定了两个关键描述符（R_weight和R_energy）分别代表全电池能量密度的质量和能量级折衷。同时，提出了基于硫载量、硫质量比、电解液/硫比和正/负极材料比等关键参数的能量密度计算公式，总结了实现高能量密度Li-S电池的关键参数。此外，对当前Ah级Li-S电池的研究进展也进行了总结和分析。最后，提出了设计实用化的高性能Li-S电池的未来研究方向、目标和前景。相关论文以“Formulating energy density for designing practical lithium-sulfur batteries”为题发表在Nature Energy。

图文详情

锂离子电池（LIBs）是为便携式电子产品和电动汽车供电的主要储能技术。然而，它们目前的能量密度和成本无法满足不断增长的市场需求。探索传统LIBs 系统之外的新电池系统是至关重要的。表1比较了几种常用可充电电池系统的重量能量密度、相应的行驶距离和成本。由于硫（S）正极的多电子氧化还原反应，Li-S电池具有2567 Wh kg^-1的高理论比能量和≥600 Wh kg^-1的全电池能量密度。

但大多数报道的研究都是在低硫负载、过量电解液和不受控制的锂负极条件下使用扣式电池进行测试的。大量的非活性材料大大抵消了高能优势，从而限制了它们的实用性。为了实现高能量密度的Li-S电池，所有这些关键参数都需要仔细考虑。

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表1.不同电池中关键参数的对比

区分活性材料和非活性材料，为了反映真实电池的质量分布，本文引入了一个描述符（R_weight）来描述S和活性Li的总质量百分比。除了与非活性质量相关的问题（质量水平折衷）外，还研究了由于不完全反应和电压极化引起的能量损失（能量水平折衷）。其中，电化学反应中由S的反应程度决定的容量（C_sulfur）可以通过与其的理论容量相比来直接反映。另一方面，在循环过程中不可避免地会出现各种形式的电压极化，如欧姆、浓度和激活，这降低了平均输出电压并导致输出能量成比例的损失。为了量化这种能级折衷，引入了另一个参数作为活性材料的能量利用率（R_energy），结合了不完全电化学反应和极化诱导的损失。基于以下相互关系（方程1-4），最终电池能量密度与R_weight和R_energy的关系如图1e所示。

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图1. 能量密度公式和关键参数的影响

可以提出推荐的电池参数来设计高能量密度的锂硫电池，如图2c-e所示，建议使用4 mg cm^-2硫载量、≤2.7 μl mg^-1E/S比和≤7 N/P比和硫的比容量（C_sulfur） ≥1300 mAh g^-1以实现电池级能量密度300 Wh k^-1的电池。为了制造更高能量密度的Li-S软包电池（500 Wh kg^-1），推荐参数包括正极中硫的面积载量（m_sl）≥ 10 mg cm^-2，电解液与硫的比率（R_E/S） ≤ 2.4 μl mg^-1，锂负极和硫正极面积容量比（R_N/P）≤ 2.4 和C_sulfur ≥1300 mAh g^-1。值得注意的是，当方程（1）到（3）中列出的几个参数超过推荐参数时，所有这些推荐参数都可以动态调整，以达到电池中所需的能量密度。

因此，本文提出了“四高”（“4H”）和“四低”（“4L”）标准来构建高能量密度（例如400至500 Wh kg^-1）和长循环寿命Li-S电池。4H是C_sulfur>1200 mAh g^-1、m_sl>8 mg cm^-2、正极中硫的重量比（R_cathode）>70 wt%和CE>99.9%，4L表示孔隙率< 60%，R_N/P <3，R_E/S<3 µl mg^-1和最小的非活性材料。

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图2. 具有关键设计参数的Ah 级Li-S软包电池设计

表2. 实现400-500 Wh kg^-1Li-S电池的研究目标、状态和解决方案

Zhou, G., Chen, H. & Cui, Y. Formulating energy density for designing practical lithium-sulfur batteries. Nat Energy 7, 312-319 (2022). https://doi.org/10.1038/s41560-022-01001-0

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