Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的选择性构建及其用于可见光催化合成气生成

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Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的选择性构建及其用于可见光催化合成气生成
光催化还原CO2和H2O被认为是一种绿色、可持续的制备合成气的方法，不过，该反应存在效率不高和H2/CO比不可控的问题。近期，山西大学杨恒权教授、杨朋举教授、张红霞教授和石虎讲师团队报道了一种使用乙腈处理聚氮化碳（PCN）表面产生N缺陷的方法，处理后的催化剂表现出了非常好的光催化活性，其催化活性是未处理样品的10倍，同时通过控制N缺陷浓度可以将合成气比例可以在0.24:1到6.8:1之间可控调节。
通过控制PCN处理时的乙腈温度，作者得到了一系列PCN-x催化剂（x=23/30、35/40）。通过15N固体核磁和正电子湮没谱，发现只有小部分N缺陷位于催化剂的体相，而大部分N缺陷位于催化剂的表面。
Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的选择性构建及其用于可见光催化合成气生成
图1. N缺陷类型和分布表征
N缺陷的生成显著促进了合成气生成，并且随着催化剂处理条件不同，合成气H2/CO比可在一定范围内进行调节。N缺陷浓度影响了催化剂吸附CO2的能力 ，从而调控CO2还原性能。
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图2. CO2还原性能
Selectively Constructing Nitrogen Vacancy in Carbon Nitrides for Efficient Syngas Production with Visible Light. Appl. Catal. B: Environ. 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120496.

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