曹安民/袁荣忠Small Methods：4.6V高压LiCoO2正极的回顾与展望

层状LiCoO₂(LCO)是目前和可预见的未来便携式电子产品最重要的正极之一。不断推动提高LCO的截止电压可实现更高的容量，例如，4.6 V时的容量为220 mAh g^-1，而4.45 V时的容量为175 mAh g^-1，不幸的是，由于严重的副反应和不可逆的相变，这伴随着严重的容量退化。因此，对LCO的严格控制对于应对未来应用中与高压挑战相关的固有不稳定性至关重要。

中国科学院化学研究所曹安民、巴斯夫杉杉电池材料(宁夏)有限公司袁荣忠等首先讨论了LCO的晶体结构和电化学性能之间的关系以及4.6 V时的失效机制。然后，总结了4.6 V LCO控制策略的最新进展，重点关注体相结构和表面性质。最后，对基于LCO的锂离子电池（LIBs）的未来工作进行展望。

图1 从LCO中电化学提取Li⁺过程中a和c 数和相位的变化

尽管高压LCO（HV-LCO）取得了长足的进步，但不得不承认HV-LCO的整体性能还差强人意。下面作者列出了可能有助于HV-LCO进一步向实际应用发展的研究方向和机会。

（1）HV-LCO的退化机制是一个复杂的过程。例如，关于电化学过程中LCO的表面性质的信息仍然有限，特别是对于其充电至高电压。尽管已经为表征LCO付出了巨大的努力，但关于充电/放电过程中表面结构的了解仍然很少，这使得建立清晰的HV-LVO表面结构-电化学性能关系成为一项具有挑战性的任务。非常需要能够在原子尺度上实现原位分析的先进技术来更好地描述HV-LVO的表面特性。

图2 体相退化

（2）虽然体掺杂和表面涂层等不同的控制策略在提高HV-LCO的循环稳定性方面继续显示出可喜的效果，但合适的涂层类型或掺杂元素的发现主要采用试错法，这通常涉及费力和重复的实验。利用高通量计算AI技术高效快速筛选HV-LCO具有重要意义。

（3）目前对高压LCO稳定化的研究通常仅限于展示不同的控制策略，以提高其电化学性能的可能性。为了实现HV-LCO的可能应用，有必要加强综合努力以提高适合大规模应用的整体性能。对此，不仅要求对LCO的所有合成控制具有可重复性、可靠性和规模化生产的可扩展性，还需要形成高压稳定电解质和粘结剂等不同方向的研究工作。此外，考虑到报告的结果通常是半纽扣电池这一事实，还需要对全电池进行更多的数据收集和分析工作。

图3 表面处理策略

Advancing to 4.6 V Review and Prospect in Developing High-Energy-Density LiCoO2 Cathode for Lithium-Ion Batteries. Small Methods ( IF 14.188 ) Pub Date : 2022-03-24 , DOI: 10.1002/smtd.202200148

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