孙世刚/黄令AEM:刚柔并济SEI助力10 µm超薄锂负极1300h循环

孙世刚/黄令AEM:刚柔并济SEI助力10 µm超薄锂负极1300h循环

锂金属作为最有希望应用于下一代锂可充电池的负极材料,一直备受关注。然而,锂金属负极中形成的固体电解质界面(SEI)的不稳定性会导致低库仑效率(CE)。

厦门大学孙世刚院士、黄令等合成了两种具有不同分子构型(链和交联)的聚合物,并提出作为涂层来修饰铜箔并调节锂金属表面上SEI层的组成。

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图1. 聚合物改性铜箔的表征

研究显示,聚合物和电解液中DOL溶剂之间的相互作用产生了一种分子间作用力,从而降低了游离溶剂分子的比例,因此,在锂金属表面形成SEI层的过程中,更多锂盐会发生分解,从而形成了LiF和Li2Sx等无机组分比例增加的SEI,这有效的提高了SEI在有机电解液中的稳定性,因此观察到超薄锂金属电池的循环稳定性增强。

此外,通过接枝C-2聚合物,作者构建了一个兼具柔性和刚性的SEI层,这些特性对于锂金属负极实现长循环性能至关重要。

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图2. 锂离子沉积在不同铜箔上的电化学性能和形貌表征

受益于上述优势,所得独特的SEI层在将Li/Cu电池550次循环中的平均CE提高到98.7%。此外,由10 µm超薄锂负极组装而成的Li/Li对称电池在3 mA cm-2的电流密度下可实现1300小时的长时间循环。

这项工作的见解可以为建立有效和全面的SEI 层奠定基础,通过改变聚合物的官能团、合成工艺等,该策略可以适用于更多的电解质体系。此外,作者还认为自由基聚合制备的聚合物由于其制备的简单性和所形成分子结构的多样性,可作为固态电解质和电解质添加剂。

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图3. SEI层的组成和不同薄锂负极的机械性能

Rigid and Flexible SEI Layer Formed Over a Cross-Linked Polymer for Enhanced Ultrathin Li Metal Anode Performance. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103972

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