周兴泰/朱大明AEM: 基于无锌负极的超长寿命转换型水系锌离子电池

水系锌离子电池（AZIBs）是实现大规模储能的有希望的候选者，但锌金属负极带来的不良副反应和不令人满意的循环寿命限制了其应用潜力。

为此，中科院上海应用物理研究所周兴泰研究员、朱大明等人首次设计了一种同时具有适当硫空位（S-空位）和聚苯胺（PANI）异质界面的CuS微花（CuS_1-x @PANI），并将其作为水系锌离子电池的高性能转换型负极材料。该CuS_1-x @PANI负极是通过简单的水热处理合成的，通过聚合同时将原子S-空位和苯胺单体注入到CuS微花中。

研究表明，该负极具有“一石三鸟”的内在优点：制造的S-空位增加了表面活性位点，从而增强了Zn²⁺的存储；PANI异质界面表现出显著的离子电导率，同时缓解了体积膨胀并确保了复合材料在循环过程中的结构稳定性；更重要的是，DFT计算结果充分证明了硫空位和异质界面工程对该负极整体性能的协同作用。两者的共同作用调节了界面对Zn²⁺的吸附能，促进了快速的离子反应动力学。

图1. CuS_1-x @PANI负极的合成与表征

因此，CuS_1-x@PANI电极在0.1 A g^-1下表现出215 mAh g^-1的出色容量，在10 A g^-1下2000次循环后仍具有90.7 mAh g^-1的高容量，表现出优异的循环稳定性。作者通过Operando同步XRD（SXRD）、Operando同步XAS和HR-STEM证实CuS_1-x @PANI的Zn²⁺存储机制基于独特的晶态-非晶转化和高度可逆转化反应。

此外，进一步组装的CuS_1-x@PANI||Zn_xMnO₂全电池在1 A g^-1下显示出138 mAh g^-1的高容量，并在10 A g^-1下表现出创纪录的高达10000次循环的超长稳定性（容量保持率为80%），这满足了间歇性可再生能源储能循环寿命长、充电快、安全性高的要求且证明了该负极在实际应用中取代锌负极的潜力。除了报道的复合材料之外，作者预计该结构概念将作为下一代二次电池系统电极材料的原型，为开发高性能摇椅AZIBs提供了新的机会。

图2. CuS_1-x@PANI||Zn_xMnO₂全电池的电化学性能

Synergistic Engineering of Sulfur Vacancies and Heterointerfaces in Copper Sulfide Anodes for Aqueous Zn-Ion Batteries with Fast Diffusion Kinetics and an Ultralong Lifespan, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200547

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