三单位联合AEM：基于“共晶凝胶包水”电解质的准固态水系锂离子电池

典型有机溶剂基电解液的易燃性和泄漏问题极大地阻碍了高安全性锂离子电池(LIBs)的发展。作为电解液的替代者之一，水凝胶电解质表现出高安全性、高柔韧性、低成本且对环境无害。然而，典型水凝胶电解质的窄电化学稳定性窗口(ESW)限制了电池的工作电压。

明斯特大学Jie Li、美国陆军研究实验室Oleg Borodin、四川大学何欣等报告了一种新型“共晶凝胶包水（water-in-eutectogel，WiETG）”电解质，它是通过将水凝胶与“深共晶溶剂”（LiTFSI-乙酰胺）相结合而制成的。

图1. WiETG电解质的制备及表征

由于水分子的小尺寸及其与深共晶溶剂(DESs)的混溶性，通过引入少量水，可以改善DES的物理化学特性（例如，增强离子电导率），同时保持ETG的宽ESW。结果，与其他含聚合物的电解质相比，所获得的WiETG表现出高安全性（不燃）和优异的弹性性能。

同时，水分子参与共晶溶剂中的Li⁺溶剂化结构，实现了更快的锂离子传输，从而提高了离子电导率。此外，得益于DFT模型证实的WiETG电解质中的低水活性，获得了相对较低的还原电位极限，从而能够利用钛酸锂负极 (Li₄Ti₅O₁₂，LTO)。

图2. WiETG电解质的电化学稳定性

实验显示，采用WiETG电解质的LMO||LTO全电池表现出高能量效率（86%，1 C）和良好的循环稳定性（在5 C下500次循环后保持89%），这是因为在初始充放电循环期间有效地形成了SEI和CEI，从而有效抑制了析氢反应（HER）。

此外，基于WiETG电解质的的柔性LMO||LTO软包电池即使在不同的弯曲角度下也显示出与相应扣式电池相似的循环能力，并在0 °C时保持了86%的容量，显示出广泛的工作温度范围。这些结果表明，WiETG电解质具有广泛应用于高安全柔性电子设备的潜力。

图3. LMO||LTO全电池性能

“Water-in-Eutectogel” Electrolytes for Quasi-Solid-State Aqueous Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200401