Nature Chemistry:石墨烯量子点辅助合成高金属负载量单原子催化剂

Nature Chemistry:石墨烯量子点辅助合成高金属负载量单原子催化剂

过渡金属单原子催化剂在每个金属原子位点上表现出优异的催化活性,但是金属原子密度低(通常小于5 wt%或1 at.%)限制了它们的整体催化性能。

基于此,莱斯大学(休斯顿)的汪淏田和萨斯喀彻温大学的胡永峰等人报道了一种利用石墨烯量子点(GQD)辅助合成高负载单原子催化剂的策略,将单原子催化剂金属负载量推到极限在实际应用中具有巨大潜力。

Nature Chemistry:石墨烯量子点辅助合成高金属负载量单原子催化剂

与传统的“自上而下”和“自上而下”在碳载体上合成过渡金属单原子不同,本项工作基于石墨烯量子点的交联与自组装,石墨烯量子点能够为大量孤立的金属原子提供锚定位点,而且作为中间碳载体的石墨烯量子点在热解过程中不会发生显著的结构变化,从而使得过渡金属原子之间保持大的间距而避免产生聚集。

Nature Chemistry:石墨烯量子点辅助合成高金属负载量单原子催化剂

Nature Chemistry:石墨烯量子点辅助合成高金属负载量单原子催化剂

作者合成了Ir单原子、Pt单原子和Ni单原子催化剂,结果表明Ir单原子催化剂上Ir的负载量约为41 wt%和金属分散为3.84 at.%。Pt单原子催化剂上Pt负载量达到32.3 wt%,同时Pt原子分散均匀,没有产生聚集。利用Ni单原子催化剂进行电化学CO2还原,催化剂CO选择性超过90%,并且反应后的催化剂上并没有发生任何还原团聚反应,证明高负载金属单原子催化剂具有良好的稳定性。

General synthesis of single-atom catalysts with high metal loading using graphene quantum dots. Nature Chemistry, 2021. DOI:10.1038/s41557-021-00734-x

https://doi.org/10.1038/s41557-021-00734-x

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