清华何向明/徐宏Nat. Commun.：通过纳米多孔膜抑制锂与电解液的反应性

锂与电解液的反应导致其持续消耗和枝晶生长，这阻碍了以可逆方式利用锂金属负极的巨大能量。通过界面和电解液工程抑制枝晶一直是人们关注的焦点，同时承认电解液-锂金属反应性是热力学上的必然性。

清华大学何向明、徐宏等通过采用均匀纳米多孔膜改变电解液的溶剂化结构，来有效抑制这种反应性。

图1 Zr-MOCN@PP隔膜的光聚合及其微观表征

这种均匀纳米多孔隔膜（Zr-MOCN@PP）是以商业化PP隔膜为支撑，由含金属内核、甲基丙烯酸配体的团簇（Zr-MOC）在紫外光照下原位聚合得到的。

研究发现，这种纳米结构可以通过部分去除锂离子初级溶剂化鞘中的溶剂分子来有效调节锂离子的能量状态，从而使电解液溶剂化鞘中的Li⁺比溶剂分子优先还原，进而改变锂金属与碳酸酯或醚类电解液之间的反应性。

图2 锂对称电池和锂金属全电池性能

这种抑制的反应性使锂电极具有高度可逆性，结果，采用Zr-MOCN@PP隔膜，锂对称电池在1mA/cm²和1 mAh/cm²下可稳定循环2000次，以NMC622为正极的锂金属全电池在4.6V和0.2C下循环100次后容量保持率为94.6%。

此外，即使经过长期循环后，锂金属电极仍保持其金属光泽，而不会形成树枝状或死锂，也不会产生过量的溶剂消耗。纳米结构隔膜改变电解液的本体和界面行为的发现为我们指明了利用锂金属作为最有前景的负极的新方向。

图3 理论计算锂离子-溶剂化物的还原过程

Suppressing electrolyte-lithium metal reactivity via Li+-desolvation in uniform nano-porous separator. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27841-0

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清华何向明/徐宏Nat. Commun.：通过纳米多孔膜抑制锂与电解液的反应性

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